Влияние природы промотированных циркониевых носителей на каталитическое поведение катализаторов на основе Rh в реакции раскрытия циклогексана в н-гексан

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В связи с ростом спроса на энергию возникает необходимость поиска источников дополнительных видов топлива. Возможным вариантом решения данной проблемы является использование смесей дизельного топлива с легким газойлем, при этом требуется соответствие стандартам по цетановому числу. Перспективным для решения данной задачи представляется процесс раскрытия кольца циклических углеводородов. В данной работе катализаторы на основе родия с циркониевыми носителями, допированными добавками других, стабилизирующих поверхность оксида циркония оксидов (SiO2, TiO2, WO3, Y2O3, La2O3), синтезированы и охарактеризованы методом низкотемпературной адсорбции-десорбции азота; проведены рентгенофазовый анализ и сканирующая электронная микроскопия с энергодисперсионным анализом, ИК-спектроскопией диффузного отражения с CD3CN в качестве молекулы-зонда, а также каталитические исследования в реакции раскрытия кольца циклогексана. Катализатор Rh/ZrO2-TiO2 является наиболее селективным по отношению к н-гексану (77 %) при температуре 300 °C. Образец Rh/ZrO2-SiO2 обладал наибольшей производительностью по отношению к н-гексану: достигнутый выход составил 6.6 ммольн-гексана гкат−1 ч−1.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

К. Е. Картавова

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Автор, ответственный за переписку.
Email: kyst@list.ru
Россия, Москва

М. Ю. Машкин

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва; Москва

К. Б. Калмыков

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва

Г. И. Капустин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва

О. П. Ткаченко

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва

И. В. Мишин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва

С. Ф. Дунаев

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва

А. Л. Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, Москва; Москва

Список литературы

  1. Lu Y., Shao M., Zheng C. et al. // Atmos. Environ. 2020. V. 231. P. 117536.
  2. Moraes R., Thomas K., Thomas S. et al. // J. Catal. 2012. V. 286. P. 62.
  3. Wei Y.-J., Zhang Y.-J., Zhu X.-D. et al. // Appl. Sci. 2022. V. 12. № 7. P. 3549.
  4. Guan C., Zhai J., Han D. // Fuel. Elsevier. 2019. V. 249. P. 1.
  5. McVicker G.B., Daage M., Touvelle M.S. et al. // J. Catal. 2002. V. 210. № 1. P. 137.
  6. Kustov L.M., Vasina T.V., Masloboishchikova O.V. et al. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2000. V. 130. P. 227.
  7. Vasina T.V., Masloboishchikova O.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G. et al. // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. № 2. P. 242.
  8. Masloboishchikova O.V., Vasina T.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G. et al. // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. № 2. P. 237.
  9. Kartavova K.E., Mashkin M.Y., Kostin M.Y. et al. // Nanomaterials. 2023. V. 13. № 5. P. 936.
  10. Calemma V., Ferrari M., Rabl S., Weitkamp J. // Fuel. 2013. V. 111. P. 763.
  11. Liu Y.J., Liang Z.H., Liu X., Yuan L.J. // Ranliao Huaxue Xuebao / Journal Fuel Chem. Technol. 2022. V. 50. № 5. P. 576.
  12. Chandra Mouli K., Dalai A.K. // Appl. Catal. A Gen. 2009. V. 364. P. 80.
  13. Vicerich M.A., Benitez V.M., Especel C. et al. // Appl. Catal. A Gen. 2013. V. 453. P. 167.
  14. Zhu X., Zhou Q., Xia Y. et al. // J. Mater. Sci. Mater. Electron. 2021. V. 32. № 16. P. 21511.
  15. Zhu X., Wang J., Yang D. et al. // RSC Adv. 2021. V. 11. № 44. P. 27257.
  16. Mouli K.C., Choudhary O., Soni K., Dalai A.K. // Catal. Today. 2012. V. 198. № 1. P. 69.
  17. Kustov L.M., Stakheev A.Y., Vasina T.V. et al. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2001. V. 138. P. 307.
  18. Kustov L.M., Kustov A.L. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2020. V. 94. № 2. P. 317.
  19. Thommes M., Kaneko K., Neimark A.V. et al. // Pure Appl. Chem. 2015. V. 87. № 9–10. P. 1051.
  20. Hadjiivanov K. // Adv. Catal. 2014. V. 57. P. 99.
  21. Köck E.M., Kogler M., Götsch T. et al. // Dalt. Trans. 2017. V. 46. № 14. P. 4554.
  22. Ouyang F., Kondo J.N., Maruya K., Domen K. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1996. V. 92. № 22. P. 4491.
  23. Tsyganenko A.A., Filimonov V.N. // Spectrosc. Lett. 1972. V. 5. № 12. P. 477.
  24. Tsyganenko A.A., Filimonov V.N. // J. Mol. Struct. 1973. V. 19. № 2. P. 579.
  25. Ivanov A. V., Kustov L.M. // Russ. Chem. Bull. 2000. V. 49. № 1. P. 39.
  26. Medin A.S., Borovkov V.Y., Kazansky V.B. et al. // Zeolites. 1990. V. 10. № 7. P. 668.
  27. Dessau R. // J. Catal. 1987. V. 104. № 2. P. 484.
  28. Knözinger H., Huber S. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1998. V. 94. № 15. P. 2047.
  29. Pelmenschikov A.G., van Santen R.A., Janchen J., Meijer E. // J. Phys. Chem. 1993. V. 97. № 42. P. 11071.
  30. Bräuer P., Ng P.L., Situmorang O. et al. // RSC Adv. 2017. V. 7, № 83. P. 52604.
  31. Kustov L.M. // Top. Catal. 1997. V. 4. № 1–2. P. 131.
  32. Davydov A. Molecular Spectroscopy of Oxide Catalyst Surfaces. Wiley Interscience Publ. Wiley, 2003. 466 p.
  33. Jung K.-D., Bell A.T. // J. Catal. 2000. V. 193. № 2. P. 207.
  34. Tsyganenko A.A., Filimonov V.N. // Spectrosc. Lett. 1972. V. 5. № 12. P. 477.
  35. Ivanov A.V., Kustov L.M., Kazanskii V.B. // Kinet. Catal. 1997. № 38. P. 432.
  36. Gotić M., Ivanda M., Popović S., Musić S. // Mater. Sci. Eng. B. 2000. V. 77. № 2. P. 193.
  37. Marikutsa A., Yang L., Rumyantseva M. et al. // Sensors Actuators B Chem. 2018. V. 277. P. 336.
  38. Manoilova O.V., Podkolzin S.G., Tope B. et al. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. № 40. P. 15770.
  39. Sperling B.A., Maslar J.E., Ivanov S.V. // J. Vac. Sci. Technol. A Vacuum, Surfaces, Film. 2018. V. 36. № 3. P. 031513.
  40. Nieminen M., Putkonen M., Niinistö L. // Appl. Surf. Sci. 2001. V. 174. № 2. P. 155.
  41. Kannan S.K., Sundrarajan M. // Bull. Mater. Sci. 2015. V. 38. № 4. P. 945.
  42. Hadjiivanov K.I., Panayotov D.A., Mihaylov M.Y. et al. // Chem. Rev. 2021. V. 121. № 3. P. 1286.
  43. Purcell K.F., Drago R.S. // J. Am. Chem. Soc. 1966. V. 88. № 5. P. 919.
  44. Chakarova K., Strauss I., Mihaylov M. et al. // Microporous Mesoporous Mater. 2019. V. 281. P. 110.
  45. Ragon F., Campo B., Yang Q. et al. // J. Mater. Chem. A. 2015. V. 3. № 7. P. 3294.
  46. Guillerm V., Ragon F., Dan-Hardi M. et al. // Angew. Chemie. Int. Ed. 2012. V. 51. № 37. P. 9267.
  47. Fu G., Bueken B., De Vos D. // Small Methods. 2018. V. 2. № 12. P. 1.
  48. Devic T., Wagner V., Guillou N. et al. // Microporous Mesoporous Mater. 2011. V. 140. № 1. P. 25.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Рис. 1. Распределение пор по размерам для нанесенных катализаторов: а) 1Rh/SiZrO2, 1Rh/YZrO2, 1Rh/WZrO2, 1Rh/LaZrO2; б) 1Rh/TiZrO2

Скачать (178KB)
3. Рис. 2. Дифрактограммы образцов родийсодержащих катализаторов. Символами обозначены позиции рефлексов баз из базы ICDD: ∇ — бадделеит [00-037-1484], ◊ — тетрагональный диоксид циркония [00-050-1089], ○ — кубический диоксид циркония [00-049-1642], ∗ — анатаз [00-021-1272]

Скачать (165KB)
4. Рис. 3. Энергодисперсионные спектры, микрофотографии СЭМ и элементный состав по областям для образцов носителей на основе диоксида циркония: SiZrO2 (а), YZrO2 (б), TiZrO2 (в), WZrO2 (г), LaZrO2 (д)

Скачать (252KB)
5. Рис. 4. ИК-спектры диффузного отражения образцов катализаторов: 1Rh/SiZrO2 (а), 1Rh/YZrO2 (б), 1Rh/TiZrO2 (в), 1Rh/WZrO2 (г), 1Rh/LaZrO2 (д) в области гидроксильных групп. Сплошные линии – после вакуумной обработки при 400 °С, пунктирные линии – после адсорбции CD3CN. Нижний ряд – разностные кривые

Скачать (411KB)
6. Рис. 5. ИК-спектры диффузного отражения образцов родийсодержащих катализаторов: 1Rh/SiZrO2 (а), 1Rh/YZrO2 (б), 1Rh/TiZrO2 (в), 1Rh/WZrO2 (г), 1Rh/LaZrO2 (д) в условиях адсорбции-десорбции CD3CN (96 ммHg) (точечная линия), вакуумированных при 20 °C (черная кривая) и при 100 °C (серая кривая)

Скачать (234KB)
7. Рис. 6. Результаты каталитических испытаний нанесенных родиевых катализаторов с различными носителями в реакции раскрытия циклогексана в н-гексан

Скачать (259KB)

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».