Моделирование переноса излучения в ближнем ИК-диапазоне и определение содержания метана в атмосфере с использованием различных спектроскопических баз данных

全文:

Моделирование переноса излучения в ближнем ИК-диапазоне и определение содержания метана в атмосфере с использованием различных спектроскопических баз данных¹

ВВЕДЕНИЕ

В отчете международной рабочей группы по исследованию изменения климата IPCC [1] отмечается, что возрастание концентрации парниковых газов в атмосфере играет большую роль в потеплении климата, наблюдаемого в последние десятилетия. При этом имеется заметная корреляция между увеличением концентрации углекислого газа и метана и возрастанием средней глобальной температуры поверхности Земли. В настоящее время содержание CH₄ в атмосфере превышает доиндустриальный уровень более чем в 2.5 раза. Метан является вторым после СО₂ атмосферным газом по величине радиационного форсинга, вызванного увеличением концентрации в атмосфере с 1750 г. по 2005 г. [2]. Метан поступает в атмосферу из природных и антропогенных источников, и его время жизни в атмосфере составляет около 9 лет [3]. Для мониторинга атмосферного содержания CH₄ используются измерения спутниковых и наземных спектрометров, регистрирующих солнечное излучение, прошедшее через атмосферу. Для решения обратной задачи определения содержания метана из измеренных спектров необходима точная информация по параметрам линий поглощения атмосферных газов. Для моделирования атмосферного радиационного переноса используются такие параметры, как интенсивность, положение центра линии, коэффициенты уширения воздухом и самоуширения, коэффициент сдвига центра линии, вызванного давлением, и энергия нижнего уровня. Параметры линий определяются экспериментально и теоретически и содержатся в специализированных спектроскопических базах данных. Погрешность в параметрах линий поглощения CH₄ может приводить к погрешности около 8% в измерениях концентрации метана в атмосфере с использованием фурье-спектрометра [4]. Также важно точно знать параметры линий поглощения при лидарном зондировании содержания метана в атмосфере, особенно, в случае узкой аппаратной функции спектрального распределения мощности лазерного излучения. Различие в коэффициентах поглощения метана за счет использования спектроскопических баз данных HITRAN2016 и GEISA2015 достигают 50% в спектральных диапазонах лазерного зондирования метана [5]. В наших предыдущих исследованиях [6, 7] было показано, что различия в параметрах линий поглощения СН₄ в спектроскопических базах данных могут приводить к различиям в результатах определения общего содержания метана из измеренных солнечных спектров более 2%.

Спектроскопические базы данных регулярно обновляются. При этом сравнение измеренных атмосферных спектров и модельных спектров показывает, что информация в новых версиях не всегда лучше, чем в предшествующих версиях. В отдельных спектральных интервалах могут наблюдаться большие расхождения. Поэтому необходимо регулярно проводить оценки появляющейся новой спектроскопической информации на основе атмосферных измерений спектров поглощения с высоким спектральным разрешением.

Целью нашего исследования была оценка влияния различия информации по параметрам линий поглощения в спектроскопических базах данных (БД) на определение общего содержания CH₄ из атмосферных спектров солнечного излучения, измеренных на наземном фурье-спектрометре в ближнем ИК диапазоне и валидация параметров линий поглощения CH₄ в новых версиях БД на основе большого набора измеренных атмосферных спектров. В исследовании участвовали различные версии спектроскопических БД HITRAN (2008 [8], 2012 [9], 2016 [10], 2020 [11]), GEISA (2015 [12], 2020 [13]) и ATM (2016, 2020) [14, 15], а также экспериментальный банк линий поглощения метана GOSAT [16], разработанный для обработки измерений спутникового спектрометра в ближнем ИК-диапазоне. В отличие от предыдущих наших исследований [6, 7] в данной работе были сделаны оценки с новыми версиями этих БД, опубликованными в 2021–2022 гг. Кроме того, на основе большого числа солнечных спектров, измеренных в различных атмосферных условиях, были выявлены параметры отдельных линий поглощения СН₄ в спектроскопических БД, вносящие наибольшую погрешность в моделирование атмосферного переноса излучения в ближнем ИК-диапазоне.

МОДЕЛИРОВАНИЕ АТМОСФЕРНОГО ПРОПУСКАНИЯ

Сначала мы провели моделирование атмосферного пропускания на вертикальной трассе через всю атмосферу, используя различные базы данных по линиям поглощения метана, и сравнили модельные результаты между собой. Был рассмотрен ближний ИК диапазон, в котором присутствуют области октады и тетрадекады с сильными линиями поглощения метана. В области октады (4190–4315 см^–1) в новой версии HITRAN2020 были улучшены данные по линиям поглощения метана согласно БД SEOM–IAS [17], которая была создана для обработки спутниковых измерений и протестирована на спектрах, полученных со спутникового сенсора TROPOMI. В диапазоне 4315–4600 см^–1 в HITRAN2020 модернизация данных по метану проводилась за счет выборочного применения параметров линий поглощения из экспериментальных списков линий [18, 19]. В области тетрадекады наблюдается более сложная ситуация и исследования продолжаются. В HITRAN2020 в диапазоне 5500–6300 см^–1, в основном, остались данные по метану из версии HITRAN2016Beta, которая основана на экспериментальном банке линий СН₄ GOSAT2014 [16]. Только параметры уширения некоторых отдельных линий были скорректированы из измерений [20].

В 2010 г. был опубликован экспериментальный банк данных по линиям поглощения метана в GOSAT2010 для обработки измерений солнечных спектров фурье-спектрометром TANSO-FTS, расположенном на спутнике GOSAT. Позднее был создан банк поглощения CH₄ GOSAT2014 [16], в котором по сравнению с предыдущей версией были уточнены положения и интенсивности линий за счет использования новых лабораторных измерений, а также определены новые коэффициенты уширения воздухом и сдвига линий. Кроме того, расширена идентификация линий СН₄. Банк GOSAT2014 содержит параметры 12150 линий метана в диапазоне 5550–6240 см^–1 с обрезкой по интенсивности 5×10^–25 см/молекула при температуре 296 K. Данные из банка линий GOSAT вошли также в новую версию спектроскопической базы данных GEISA2020.

Моделирование атмосферного пропускания производилось методом полинейного счета line-by-line [21] с использованием контура Фойгта со спектральным разрешением 0.02 см^–1. В качестве метеомодели применялась модель лета средних широт [22] с содержанием метана 1.8 ppm. Атмосфера разбивалась на 45 слоев от 0 до 100 км с постоянными значениями температуры, давления и концентрации газов. Разница в пропускании, вычисленном с линиями поглощения СН₄ из различных баз данных, приведена на рис. 1. Банк линий метана GOSAT2014 содержит параметры линий только в области тетрадекады 5550–6240 см^–1, поэтому сравнение с ним было сделано только в этом диапазоне. Имеются большие различия (более 0.1 в пропускании) между результатами моделирования с различными банками данных, в частности даже между двумя новыми версиями HITRAN2020 и GEISA2020.

 

Рис. 1. Различие в атмосферном пропускании, вычисленном с линиями поглощения СН₄ из различных баз данных на вертикальной трассе через всю атмосферу для лета средних широт; ν – волновое число

 

СРАВНЕНИЕ МОДЕЛЬНЫХ СПЕКТРОВ С ИЗМЕРЕННЫМИ АТМОСФЕРНЫМИ СОЛНЕЧНЫМИ СПЕКТРАМИ

Чтобы оценить качество информации по линиям поглощения метана в современных спектроскопических БД в ближнем ИК диапазоне мы провели сравнение модельных спектров с атмосферными спектрами, измеренными наземным ИК-фурье-спектрометром на Уральской атмосферной станции в Коуровке [23]. Коуровская астрономическая обсерватория расположена в лесной зоне рядом с Екатеринбургом (57.038°N, 59.545°E, высота 300 м над уровнем моря). При измерениях солнечных спектров отношение сигнала к шуму было около 600 и спектральное разрешение составляло 0.02 см^–1, что при сравнении измерений с модельными расчетами позволяет выявить неточные параметры линий поглощения СН₄ в спектроскопических БД.

Спектры моделировались методом line-by-line с использованием контура Фойгта с учетом основных поглощающих газов и внеатмосферного солнечного спектра. Высотные профили давления, температуры и концентрации атмосферных газов были взяты из реанализа NCEP/NCAR [24, 25] для местоположения Коуровки, а также из моделей AFGL [22]. Проект NCEP/NCAR собирает данные с метеорологических станций и спутниковых наблюдений с 1948 г. по настоящее время с глобальным покрытием и временным разрешением 4 раза в сутки. Модельные атмосферные профили при помощи интерполяции до высот 2 км были дополнены локальными измерениями температуры, давления и влажности у поверхности, сделанными в момент регистрации спектров в Коуровке. Выше 2 км применялись профили NCEP/NCAR и AFGL. Содержание CH₄ и мешающих газов определялось и корректировалось в прямой задаче с использованием пакета программ SFIT [26, 27]. На рис. 2 приведен пример измеренного атмосферного спектра и сравнение с модельным в полосе поглощения СН₄ в области тетрадекады.

 

Рис. 2. Сравнение атмосферного солнечного спектра, измеренного на наземном фурье-спектрометре в Коуровке 16.06.2015 при зенитном угле Солнца SZA = 33.7°, с модельным спектром, вычисленным с линиями поглощения СН₄ из HITRAN2008

 

Эффективным способом оценки качества спектроскопической информации по линиям поглощения является сравнение большого набора модельных и измеренных с высоким спектральным разрешением атмосферных спектров. Это позволяет выявить систематические погрешности в параметрах линий, таких как интенсивность, положение центра линий, коэффициенты уширения давлением. Кроме того, усреднение разницы между измеренными спектрами и модельными по широкому набору спектров уменьшает влияние случайных погрешностей на результаты сравнения. Например, такой метод для валидации параметров линий поглощения применяется французскими исследователями, которые занимаются развитием и поддержкой спектроскопической БД GEISA. Для этого было создано специальное программное обеспечение SPARTE [28]. Мы также применили этот метод для оценки параметров линий поглощения СН₄ в различных БД. Рассматривались солнечные спектры с марта по сентябрь 2015 г., измеренные в Коуровке, что дает возможность анализа параметров линий СН₄ при больших вариациях давления и температуры. Для сравнения было отобрано 1346 спектров с высоким отношением сигнала к шуму. Для каждой спектроскопической БД было рассчитано усредненное по 1346 спектрам различие измеренных спектров от модельных. При моделировании менялась только спектроскопическая информация о линиях СН₄ согласно различным версиям спектроскопических баз данных HITRAN, ATM и GEISA, а все остальные входные параметры оставались без изменений. Как видно из результатов, представленных на рис. 3, наилучшее согласие между измерениями и модельными спектрами наблюдается при использовании БД HITRAN2008 и ATM.

 

Рис. 3. Усредненное по 1346 спектрам различие измеренных атмосферных солнечных спектров от спектров, вычисленных с параметрами линий поглощения СН₄ из различных спектроскопических БД

 

Некорректные параметры линий поглощения приводят к характерной форме разницы между измеренным и вычисленным спектрами, и по этой форме можно определить, какие параметры вносят наибольший вклад в погрешность. На рис. 4 приведен пример некорректных значений полуширины линий CH₄ в коэффициентах уширения воздухом в GEISA2020, 2015 и HITRAN2012, 2016. Как видно из табл. 1, для линии основного изотополога метана с центром 6076.95 см^–1 коэффициенты полуширины в случае уширения воздухом γ_air в выше перечисленных БД значимо отличаются от величин в других БД.

 

Рис. 4. Различие между измеренным солнечным спектром и модельными спектрами за счет некорректных значений коэффициентов уширения линий поглощения СН₄ в спектроскопических БД

 

Таблица 1. Значения параметров линий поглощения CH₄ в различных спектроскопических БД: интенсивность S, положение центра линии ν, коэффициенты уширения воздухом γ_air и самоуширения γ_self, показатель температурной зависимости полуширины n, сдвиг центра линии, вызванный давлением δ

БД линий СН4	ν см–1	S, см–1/(молек. см–2)	γair, см–1/атм	γself см–1/атм	n	δ см–1/атм
HITRAN2020	6076.953280	1.286E-21	0.0575	0.077	0.70	–0.012200
HITRAN2016	6076.953280	1.286E-21	0.0610	0.077	0.70	–0.012200
HITRAN2012	6076.953100	0.123E-20	0.0652	0.076	0.70	–0.002500
HITRAN2008	6076.954000	0.123E-20	0.0571	0.083	0.85	–0.001815
GOSAT2014	6076.953125	1.286E-21	0.0546	0.071	0.85	0.005300
GEISA2020	6076.953100	1.234E-21	0.0610	0.077	0.70	–0.012154
GEISA2015	6076.953100	1.234E-21	0.0610	0.077	0.70	–0.012154
ATM2020	6076.954000	1.226E-21	0.0571	0.079	0.85	–0.001000
HITRAN2020	6065.64752 6065.65300	2.127E-23 1.334E-23	0.0643 0.0640	0.081 0.076	0.68 0.85	–0.012100 –0.012100
HITRAN2016	6065.64752 6065.65300	2.127E-23 1.334E-23	0.0650 0.0631	0.081 0.076	0.68 0.85	–0.012100 –0.012100
HITRAN2012	6065.64790	0.422E-22	0.0657	0.079	0.73	–0.012000
HITRAN2008	6065.64010 6065.65240	0.259E-22 0.241E-22	0.0670 0.0656	0.083 0.085	0.85 0.85	–0.010382 –0.010546
GOSAT2014	6065.64746 6065.65283	2.127E-23 1.334E-23	0.0644 0.0631	0.080 0.076	0.85 0.85	–0.010900 –0.010900
GEISA2020	6065.64790	4.216E-23	0.0600	0.070	0.85	–0.012131
GEISA2015	6065.64790	4.216E-23	0.0600	0.070	0.85	–0.012131
ATM2020	6065.64700 6065.65250	2.127E-23 1.300E-23	0.0650 0.0631	0.081 0.076	0.68 0.85	–0.012100 –0.012100

 

На рис. 5 показаны проблемы с интенсивностью линий СН₄ в HITRAN2012 и GEISA2020, GEISA2015, что приводит к сильному отличию от атмосферных измерений. Кроме того, в этих БД две соседние линии метана приводятся как одна линия, но с большой интенсивностью (табл. 1).

 

Рис. 5. Различие между измеренным солнечным спектром и модельными спектрами за счет некорректных значений интенсивности линий поглощения СН₄ в спектроскопических БД

 

РЕЗУЛЬТАТЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ СН₄ В АТМОСФЕРЕ ПРИ ИСПОЛЬЗОВАНИИ РАЗЛИЧНЫХ СПЕКТРОСКОПИЧЕСКИХ БД

Из спектров солнечного излучения, измеренных на наземном фурье-спектрометре в Коуровке, определено содержание метана в столбе атмосферы с использованием различных спектроскопических БД по линиям поглощения СН₄. В определении содержания метана участвовало 1346 выше указанных отобранных спектров с марта по сентябрь 2015 г. Обратная задача решалась при помощи пакета программ SFIT [26, 27] и метода оптимальных оценок [29]. A priory профили температуры, давления и концентрации атмосферных газов были взяты из реанализа NCEP/NCAR и скорректированы на основе локальных измеренных данных (температуры, давления и влажности) у поверхности в момент регистрации спектров в Коуровке.

Для определения содержания СН₄ в атмосфере использовался спектральный диапазон 6000–6100 см^–1. В этом диапазоне основными мешающими атмосферными газами являются Н₂О и СО₂. Содержание этих газов одновременно определялось в других интервалах ближнего ИК-диапазона и корректировалось в прямой задаче.

На рис. 6а приведены результаты для среднемесячного содержания CН₄ в столбе атмосферы, полученные из измерений солнечного излучения наземным фурье-спектрометром в Коуровке с использованием различных БД по линиям поглощения CН₄. Параметры линий поглощения других газов были взяты из HITRAN2020. Также на рис. 6а представлены спутниковые измерения метана ИК спектрометром AIRS [30], усредненные за месяц по данным Giovanni [31]. Спутниковые данные AIRS были получены ежедневно в дневное время с пространственным разрешением 1°×1°. Наземные измерения солнечных спектров в Коуровке производились в безоблачные дни, поэтому усреднение содержания СН₄ за месяц производилось по меньшему количеству дней, что может приводить к отличию от среднемесячных данных AIRS.

 

Рис. 6. Среднемесячное содержание CH₄ (а) в столбе атмосферы, определенное из измеренных спектров солнечного излучения в Коуровке при использовании линий поглощения СН₄ из различных спектроскопических БД и спутниковые измерения AIRS (звездочки на графике); относительное различие в содержании СН₄, определенном с HITRAN2020 и другими спектроскопическими БД (б)

 

На рис. 6б приведено относительное отличие результатов определения содержания СН₄, полученных с использованием линий поглощения СН₄ из HITRAN2020, от результатов с другими БД. Различия в среднемесячном содержании метана за счет использования разных спектроскопических БД по линиям поглощения СН₄ достигают 1.5%, а в отдельных измерениях могут достигать 4% и более.

Мы сделали оценку спектроскопических БД по основным критериям качества решения обратной задачи: среднеквадратичное отклонение рассчитанного спектра от измеренного RMS и критерий однородности c². Минимальные значения этих критериев будут характеризовать «лучшую» спектроскопическую БД для данного спектрального интервала, использованного при определении содержания СН₄.

Было рассчитано усредненное по 1346 спектрам значение RMS (отклонение рассчитанных спектров от измеренных) и критерий однородности χ² для каждой БД по линиям поглощения метана (табл. 2). Использование новой версии HITRAN2020 приводит к лучшему согласию измеренных спектров и модельных и к уменьшению величин RMS и χ² по сравнению с предыдущей версией HITRAN2016. Значения RMS были 0.54 для HITRAN2020 и 0.56, для HITRAN2016. Тем не менее наименьшее RMS (~ 0.5) наблюдалось для результатов, полученных с линиями поглощения CH₄ из ATM2020, ATM2016 и старой версии HITRAN2008.

 

Таблица 2. Среднеквадратичное отклонение рассчитанного спектра от измеренного RMS и критерий однородности χ², усредненные по 1346 спектрам

БД линий CH4	RMS, %		χ2
	БД линий мещающих газов		БД линий мещающих газов
	ATM2020	HITRAN2020	ATM2020	HITRAN2020
ATM2016	0.502	0.508	1.853	1.902
ATM2020	0.499	0.505	1.829	1.880
GEISA2015	0.563	0.568	2.328	2.369
GEISA2020	0.563	0.568	2.329	2.370
GOSAT2014	0.538	0.541	2.128	2.154
HITRAN2008	0.506	0.513	1.887	1.942
HITRAN2012	0.526	0.531	2.034	2.077
HITRAN2016	0.559	0.564	2.292	2.337
HITRAN2020	0.539	0.545	2.133	2.181

 

Было также интересно узнать, как будет влиять информация по линиям поглощения мешающих газов на решение обратной задачи определения содержания метана. В табл. 2 приведено сравнение результатов по критериям RMS и χ² при использовании линий поглощения мешающих газов из HITRAN2020 и ATM2020. В целом, RMS был немного ниже для ATM2020.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Было выявлено, что имеются большие различия в атмосферном пропускании (более 0.1) между результатами моделирования с линиями поглощения СН₄ из различных спектроскопических баз данных, в частности, даже между двумя новыми версиями HITRAN2020 и GEISA2020.

Сравнение модельных расчетов с измеренными атмосферными спектрами показало, что в диапазоне 6000–6100 см^–1 использование параметров линий СН₄ из новой версии HITRAN2020 по сравнению с предыдущей HITRAN2016 приводит к лучшему согласию с атмосферными измерениями, при этом усредненное по 1346 спектрам отклонение измеренных спектров от модельных RMS = 0.54 и 0.56, соответственно. Однако по критериям RMS и c² наилучшее решение обратной задачи определения содержания CH₄ в атмосфере дает использование линий CH₄ из HITRAN2008 и ATM (RMS = 0.5).

Относительное различие в восстановленном значении среднемесячного атмосферного содержания СН₄ из измеренных солнечных спектров с использованием линий поглощения CH₄ из разных баз данных достигает 1.5%, а для отдельных измерений может превышать 4%.

Для дальнейшего повышения точности определения содержания метана дистанционными методами в ближнем ИК-диапазоне требуется уточнение параметров линий поглощения в спектроскопических БД.

Исследования Чесноковой Т. Ю., Ченцова А. В. выполнены при финансовой поддержке в рамках государственного задания ИОА СО РАН. Работы Грибанова К. Г., Задворных И. В., Захарова В. И. поддержаны Министерством высшего образования и науки РФ (проект № FEUZ-2024-0011).

¹ Иркутская обл., пос. Чара, 3–7 июля 2023 года.

作者简介

Т. Чеснокова

Институт оптики атмосферы им. В. Е. Зуева СО РАН

编辑信件的主要联系方式.
Email: ches@iao.ru
俄罗斯联邦, Томск

А. Ченцов

Институт оптики атмосферы им. В. Е. Зуева СО РАН

Email: ches@iao.ru
俄罗斯联邦, Томск

К. Грибанов

Уральский федеральный университет

Email: ches@iao.ru
俄罗斯联邦, Екатеринбург

И. Задворных

Уральский федеральный университет

Email: ches@iao.ru
俄罗斯联邦, Екатеринбург

В. Захаров

Уральский федеральный университет; Институт математики и механики им. Н. Н.Красовского УрО РАН

Email: ches@iao.ru
俄罗斯联邦, Екатеринбург; Екатеринбург

参考

补充文件