Атомная и электронная структура квантовых точек на основе CdSe

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В рамках теории функционала плотности выполнены сравнительные расчеты полной энергии и электронных состояний наночастиц CdnSen со структрой трех типов: вюрцит, сфалерит и NaCl. Показано, что при n ≤ 72 энергетически выгодно формирование структуры типа NaCl. Однако экстраполяция величин энергии, приходящейся на пару атомов Cd–Se, показывает, что при n > 130 (что соответствует размеру около 2 нм) частицы со структурой типа «вюрцит» могут быть более выгодны, чем частицы со структурой NaCl. Исследована электронная структура наночастиц CdnSen, CdnSn и ZnnSn, а также квантовых точек CdSe/CdS и CdSe/CdS/ZnS. Показано, что оболочка ZnS не только увеличивает ширину запрещенной зоны квантовой точки, но и существенно повышает интенсивность ее излучения за счет появления электронных состояний вблизи запрещенной зоны.

Об авторах

Виктор Григорьевич Заводинский

Хабаровское отделение Института прикладной математики ДВО РАН

Email: vzavod@mail.ru

доктор физико-математических наук, профессор; ведущий научный сотрудник Института материаловедения ХНЦ ДВО РАН

Россия, Хабаровск

Ольга Александровна Горкуша

Хабаровское отделение Института прикладной математики ДВО РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: o_garok@rambler.ru

кандидат физико-математических наук; старший научный сотрудник Хабаровского отделения Института прикладной математики ДВО РАН

Россия, Хабаровск

Список литературы

  1. Rani S., Thanka Rajan S., Shanthi J. et al. Review on the materials properties and photoelctrochemical (PEC) solar cells of CdSe, Cd 1 × Zn × Se, Cd 1 × In × Se, thin films. Materials Science Forum. 2015. No. 832. Pp. 1–27. doi: 10.4028/ href='www.scientific.net/MSF.832.1' target='_blank'>www.scientific.net/MSF.832.1.
  2. Talapin D.V., Nelson J.H., Shevchenko E.V. et al. Seeded growth of highly luminescent CdSe/CdS nanoheterostructures with rod and tetrapod morphologies. Nanoletters. 2007. Vol. 7. No. 10. Pp. 2951–2959.
  3. Ying Luo, Lin-Wang Wang. Electronic Structures of the CdSe/CdS Core-Shell Nanorods. ACS Nano. 2010. Vol. 4. No. 1. Pp. 91–98.
  4. Romanova K.A., Galyametdinov Y.G. Quantum-chemical study of CdSe/CdS core/shell and CdSe/CdS/ZnS core/shell/shell quantum dots with different layers ratio. AIP Conference Proceedings. 2021. No. 2380. P. 060001. DOI: https://doi.org/10.1063/5.0058295.
  5. Rosmani C.H., Zainurul A.Z., Rusop M., Abdullah S. The optical and electrical properties of CdSe nanoparticles. Advanced Materials Research. 2014. No. 832. Pp 557–561.
  6. Abbassi A., Zarhri Z., Azahaf Ch. et al. Boltzmann equations and ab initio calculations: Comparative study of cubic and wurtzite CdSe. Springer Plus. 2015. No. 4. P. 543. doi: 10.1186/s40064-015-1321-z.
  7. Xiongbin Wang, Jiahao Yu, Rui Chen. Optical characteristics of ZnS passivated CdSe/CdS quantum dots for high photostability and lasing. Nature Scientific Reports. 2018. No. 8. P. 17323. doi: 10.1038/s41598-018-35768-8.
  8. Su-Huai Wei, Zhang S.B., Zunger A. First-principles calculation of band offsets, optical bowings, and defects in CdS, CdSe, CdTe, and their alloys. J. Appl. Phys. 2000. Vol. 87. No. 3.
  9. Wulei Zhou, Tuo Cai, Yun Chen et al. Synthesis of CdS-capped CdSe nanocrystals without any poisonous materials. Advanced Materials Research. 2014. Vol. 981. Pp. 806–809.
  10. Jiangtao Hu, Lin-wang Wang, Liang-shi Li et al. Semiempirical pseudopotential calculation of electronic states of CdSe quantum rods. J. Phys. Chem. B. 2002. No. 106. Pp. 2447–2452.
  11. Kolomijtseva Yu.A., Kokomijtsev Yu.C., Skujbin B.G., Ambrozevich C.A. Investigation of luminescence of CdSe/CdS quantum dots. Vestnik nauki i obrazovaniia. 2018. Vol. 2. No. 7 (43). Pp. 32–36. (In Rus.)
  12. Vitukhnovsky A.G., Vaschtnko A.A., Bychkovsky D.N. et al. Photo- and electroluminescence of semiconductor colloid quantum dots inside organic matrices: QD-OLED. Fizika i tekhnika poluprovodnikov. 2013. Vol. 47. No. 12. Pp. 1591–1594. (In Rus.)
  13. Kuritsin D.O., Muradova A.G., Yurtov E.V. et al. Synthesis and study of photoluminescence properties of CdSe quantum dots. Uspekhi v khimii i khimicheskoj tekhnologii. 2019. Vol. XXXIII. No. 10. Pp. 26–28. (In Rus.)
  14. Stepanova U.A., Al-Majakhi H., Muradova A.G. et al. Preparation of an epoxypolymer nanocomposite containing CdSe quantum dots. Uspekhi v khimii i khimicheskoj tekhnologii. 2019. Vol. XXXIII. No. 10. Pp. 53–55. (In Rus.)
  15. Jones M., Lo Sh.S., Scholes G.D. Quantitative modeling of the role of surface traps in CdSe/CdS/ZnS nanocrystal photoluminescence decay dynamics. PNAS. 2009. Vol. 106. No. 9. Pp. 3011–3016. doi: 10.1073/pnas.0809316106.
  16. Jianmin Xu, Xiaojun Ji, Kerim M. Gattás-Asfura et al. Langmuir and Langmuir–Blodgett films of quantum dots. Colloids and Surfaces A: Physicochem. 2006. Eng. Aspects 284–285. Pp. 35–42.
  17. Ratnesh R.K., Mehata M.S. Synthesis and optical properties of core-multi-shell CdSe/CdS/ZnS quantum dots: Surface modifications. Optical Materials. 2017. No. 64. Pp. 250–256.
  18. Proshchenko V., Dahnovsky Y. Spectroscopic and electronic structure properties of CdSe nanocrystals: Spheres and cubes. Phys. Chem. Chem. Phys. 2014. No. 16. Pp. 7555–7561.
  19. Neeleshwar S., Chen C.L., Tsai C.B. et al. Size-dependent properties of CdSe quantum dots. Phys. Rev. B: Condens. Matter Mater. Phys. 2005. Vol. 71. No. 201307 (1-4).
  20. Beckstedte M., Kley A., Neugebauer J., Scheffler M. Density functional theory calculations for poly-atomic systems: Electronic structure, static and elastic properties and ab initio molecular dynamic. Comput. Phys. Commun. 1997. No. 107. Pp. 187–205.
  21. Kohn W., Sham J.L. Self-consistent equations including exchange and correlation effects. Phys. Rev. 1965. No. 140. Pp. A1133–A1138.
  22. Fuchs M., Scheffler M. Ab initio pseudopotentials for electronic structure calculations of poly-atomic systems using density functional theory. Comput. Phys. Commun. 1999. No. 119. Pp. 67–165.
  23. Perdew J.P., Wang Y. Accurate and simple density functional for the electronic exchange energy. Phys. Rev. B. 1986. No. 33. Pp. 8800–8802.
  24. Ceperly D.M., Alder B.J. Ground state of the electron gas by a stochastic method. Phys. Rev. Lett. 1980. No. 45. Pp. 566–569.
  25. Perdew J.P., Burke K., Wang Y. Generalized gradient approximation for the exchange-correlation hole of a many electron system. Phys. Rev. B. 1996. No. 54. Pp. 16533–16539.
  26. Hamman D.R. Generalized norm-conserving pseudopotentials. Phys. Rev. B. 1989. No. 40. Pp. 8503–8513.
  27. Troullier N., Martins J.I. Efficient pseudopotentials for plane-wave calculations. Phys. Rev. B. 1991. No. 43. Pp. 1993–2006.
  28. Soltani N., Gharibshahi E., Saion E. Band gap of cubic and hexagonal CdS quantum dots. Experimental and theoretical studies. Chalcogenide Letters. 2012. Vol. 9. No. 7. Pp. 321–328.
  29. Tran T.K., Park W., Tong W. et al. Photoluminescence properties of ZnS epilayers. Journal of Applied Physics. 1997. No. 81 (6). Pp. 2803. doi: 10.1063/1.363937.
  30. Ong H.C., Chang R.P.H. Optical constants of wurtzite ZnS thin films determined by spectroscopic ellipsometry. Applied Physics Letters. 2001. No. 79 (22). P. 3612. doi: 10.1063/1.1419229.
  31. Qadri S.B., Skelton E.F., Hsu D. et al. Size-induced transition-temperature reduction in nanoparticles of ZnS. Physical Review B. 1999. No. 60. Pp. 9191–9193.
  32. de Queiroz A.A.A., Mayler M., Soares D.A.W., Franca É.J.J. Modeling of ZnS quantum dots synthesis by DFT techniques. Journal of Molecular Structure. 2008. No. 873. Pp. 121–129.
  33. Nazerdeylami Somayeh, Saievar Iranizad Esmaiel, Molaei, Mehdi. Optical properties of synthesized nanoparticles ZnS using methacrylic acid as the capping agent. International Journal of Modern Physics: Conference Series. 2012. Vol. 5. Pp. 127–133. doi: 10.1142/S2010194512001936
  34. Borah J.P., Barman J., Sarma K.C. Structural and properties of ZnS nanoparticles. Chalcogenide Letters. 2008. Vol. 5. No. 9. Pp. 201–208.
  35. Pathak C.S., Mishra D.D., Agarawala V., Mandal M.K. Mechanochemical synthesis, characterization and optical properties of zinc sulphide nanoparticles. Indian J. Phys. 2012. No. 86 (9). Pp. 777–781. doi: 10.1007/s12648-012-0133-z.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Схемы устройства исследованных частиц CdnSen со структурой «вюрцит». Показаны схемы частиц минимальных размеров: левая панель (вариант 1) – Cd13Se13, центральная панель (вариант 2) – Cd16Se16, правая панель (вариант 3) Cd24Se24. Остальные частицы получаются добавлением соответствующего числа слоев по оси Z: a и b – вид сверху (в плоскости XY); c и d – вид с боку (вдоль оси Z). Варианту 1 соответствуют частицы с n = 13, 26, 39, 52; варианту 2 – частицы с n =16, 32, 48, 64; варианту 3 – частицы с n = 24, 48, 72. Черные шары изображают атомы Cd, серые – атомы Se. В каждой панели левые рисунки показывают стартовые конфигурации, правые демонстрируют изменение расположения атомов в результате релаксации

Скачать (124KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Энергия, приходящаяся на пару атомов Cd–Se в наночастицах CdnSen как функция количества пар атомов n: квадраты – результаты для частиц типа NaCl; кресты – результаты для частиц типа сфалерит. Остальные данные соответствуют частицам со структурой вюрцит: треугольники – вариант 1, кружки – вариант 2, ромбы – вариант 3. Сплошные кривые – экстраполяция с помощью экспоненциальных функций

Скачать (65KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Электронная структура частиц Cd32Se32 трех типов структуры. Вертикальная точечная линия – уровень Ферми

Скачать (177KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Электронная структура наночастиц CdnSen со структурой типа вюрцит (вариант 1) По слоям: a – n = 13 (12 валентных электронов); b – n=13 (2 валентных электрона); с – n = 26; d – n = 39; e – n = 52. Вертикальная точечная линия показывает положение уровня Ферми

Скачать (171KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Электронная структура наночастиц CdnSen со структурой типа вюрцит (вариант 2) По слоям: a – n = 16; b – n = 32; с – n = 48; d – n = 64. Вертикальная точечная линия показывает положение уровня Ферми

Скачать (127KB)
Метаданные
7. Рис.6. Электронная структура наночастиц CdnSen со структурой типа вюрцит (вариант 3) По слоям: a – n = 24; b – n = 48; с – n = 72. Вертикальная точечная линия показывает положение уровня Ферми

Скачать (124KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Зависимость ширины энергетической щели от размера частиц По слоям: a – частицы типа NaCl; остальное частицы типа вюрцит: b – вариант 1; c – вариант 2; d – вариант 3

Скачать (120KB)
Метаданные
9. Рис. 8. Расчетные интенсивности фотолюминесценции (PL) как функции энергии излучения для изученных систем: a – (CdSe)48; b – (CdSe)48/(CdS)32; c – (CdSe)48/(ZnS)32; d – (CdSe)48/(CdS)16/(ZnS)16

Скачать (66KB)
Метаданные


Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».