Влияние растворителя на гидропревращения терефталевой кислоты на оксидах молибдена и вольфрама

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

Катализаторы на основе оксидов молибдена и вольфрама получены in situ из карбонилов соответствующих металлов в процессе гидропревращений терефталевой кислоты и исследованы методами рентгенофазового анализа и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии. Для проведения гидропревращений выбраны различные растворители, присутствие которых по-разному влияет на формирование катализатора и его активных центров, а также на превращения терефталевой кислоты. Среди неполярных растворителей выбран додекан, как один из наиболее часто используемых растворителей для деоксигенации, и тетралин — растворитель, обладающий H-донорными свойствами. Среди полярных растворителей выбран H-донорный растворитель этиленгликоль и вода — растворитель, наиболее соответствующий принципам «зеленой химии». Конверсия терефталевой кислоты при 350°C, начальном давлении водорода 5 МПа при использовании обоих катализаторов и проведении реакции в течение 6 ч превышает 85% во всех растворителях. Наибольшая селективность по ароматическим углеводородам достигается при использовании тетралина в качестве растворителя и WOx в качестве катализатора и составляет 97% при конверсии терефталевой кислоты 99%. При использовании воды в качестве растворителя наблюдается наименьшая селективность по ароматическим углеводородам (45–48%) как в присутствии MoOx, так и в присутствии WOx при конверсии терефталевой кислоты 85%.

Full Text

Restricted Access

About the authors

Мариям Мухтарова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Author for correspondence.
Email: vinnikova@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-1215-6136
Russian Federation, Москва

Мария Андреевна Голубева

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: vinnikova@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-3741-7833

к.х.н.

Russian Federation, Москва

References

  1. Luttrell W. E., Hester R. L. Terephthalic acid // J. Chem. Health Saf. 2016. V. 23. P. 49–52. https://doi.org/10.1016/j.jchas.2016.09.005
  2. Nisticò R. Polyethylene terephthalate (PET) in the packaging industry // Polym. Test. 2020. V. 90. ID 106707. https://doi.org/10.1016/j.polymertesting.2020.106707
  3. Wang N., Liu J., Liu S., Liu G. Hydrodeoxygenation of oxygen-containing aromatic plastic wastes into cycloalkanes and aromatics // ChemPlusChem. 2024. V. 89. ID e202400190. https://doi.org/10.1002/cplu.202400190
  4. Golubeva M. A., Maximov A. L. Transition metal compounds in the hydrodeoxygenation of biomass derivatives // Renewable Sustainable Energy Rev. 2025. V. 210. ID 115153. https://doi.org/10.1016/j.rser.2024.115153
  5. Yan Z., Fan J., Zuo Z., Li Z., Zhang J. NH3 adsorption on the Lewis and Bronsted acid sites of MoO 3 (010) surface: A cluster DFT study // Appl. Surf. Sci. 2014. V. 288. P. 690–694. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2013.10.105
  6. Jiang S., Ji N., Diao X., Li H., Rong Y., Lei Y., Yu Z. Vacancy engineering in transition metal sulfide and oxide catalysts for hydrodeoxygenation of lignin-derived oxygenates // ChemSusChem. 2021. V. 14. P. 4377–4396. https://doi.org/10.1002/cssc.202101362
  7. Zhang X., Tang J., Zhang Q., Liu Q., Li Y., Chen L., Wang C., Ma L. Hydrodeoxygenation of lignin-derived phenolic compounds into aromatic hydrocarbons under low hydrogen pressure using molybdenum oxide as catalyst // Catal. Today. 2019. V. 319. P. 41–47. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2018.03.068
  8. Mukhtarova M., Golubeva M., Sadovnikov A., Maximov A. Guaiacol to aromatics: Efficient transformation over in situ-generated molybdenum and tungsten oxides // Catalysts. 2023. V. 13. ID 263. https://doi.org/10.3390/catal13020263
  9. Mukhtarova M., Golubeva M. A., Sadovnikov A. A., Maximov A. L. Selective hydroprocessing of diphenyl ether into benzene over in situ generated MoO x and WO x // Appl. Catal. B. 2024. V. 351. ID 123999. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123999
  10. Choi J. G., Thompson L. T. XPS study of as-prepared and reduced molybdenum oxides // Appl. Surf. Sci. 1996. V. 93. P. 143−149. https://doi.org/10.1016/0169-4332(95)00317-7
  11. Zhang X., Tang J., Zhang Q., Liu Q., Li Y., Chen L., Wang C., Ma L. Hydrodeoxygenation of lignin-derived phenolic compounds into aromatic hydrocarbons under low hydrogen pressure using molybdenum oxide as catalyst // Catal. Today. 2019. V. 319. P. 41–47. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2018.03.068
  12. Tan T., Wang W., Zhang K., Zhan Z., Deng W., Zhang Q., Wang Y. Upcycling plastic wastes into value-added products by heterogeneous catalysis // ChemSusChem. 2022. V. 15. ID e202200522. https://doi.org/10.1002/cssc.202200522
  13. Xin H., Guo K., Yang H., Hu C. Production of high-grade diesel from palmitic acid over activated carbon-supported nickel phosphide catalysts // Appl. Catal. B. 2016. V. 187. P. 375–385. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.01.051
  14. Moodley D. J., Van Schalkwyk C., Spamer A., Botha J. M., Datye A. K. Coke formation on WO 3 /SiO 2 metathesis catalysts // Appl. Catal. A. 2007. V. 318. P. 155–159. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2006.10.053

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
2. Fig. 1. Diffractograms of MoOx and WOx obtained in situ in tetralin and ethylene glycol

Download (215KB)
3. Fig. 2. Conversion of terephthalic acid and selectivity for reaction products in different solvents in the presence of: a - MoOx, b - WOx

Download (204KB)

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».