Method for monitoring background concentration of methane over large areas using solar radiation

Full Text

ВВЕДЕНИЕ

В настоящее время мониторинг парниковых газов в атмосфере Земли в различных районах стал особенно актуален в связи с потеплением климата и прогнозом его на ближайшие годы. Дистанционный мониторинг осуществляется различными методами с помощью наземных, спутниковых, самолетных измерений [1–5]. Пассивные дистанционные методы основываются на использовании солнечного света в качестве источника излучения или на использовании температурного контраста между слоями атмосферы Земли. Активные методы используют в качестве источников излучения параметрические генераторы света или узкополосные DFB лазеры, длины волн которых совпадают с линиями поглощения газов. В этом случае для повышения мощности оптического излучения используются, как правило, оптические усилители. Что касается спутниковых измерений, то подготовка к ним и проведение достаточно трудоемки, дороги и по времени занимают годы. Например, миссия MERLIN (https://directory.eoportal.org/web/eoportal/satellite-missions/m/merlin) с 2014 г. и по настоящее время неоднократно откладывается, а ее бюджет составляет сотни миллионов долларов. Хотелось бы отметить еще один аспект в области измерений фона парниковых газов разнообразными методами и средствами, а именно: не все источники систематических погрешностей выявлены к настоящему времени. Например, миссия IASI [1], использующая метод температурного контраста, с большой долей вероятности дает систематическую погрешность при малом перепаде температур между Землей, верхними и нижними слоями атмосферы в ночное время в зимний период (см., например, [1] и [6, 7]). В работе [7] представлены данные по концентрации фона метана, полученные в районе Тикси в течение восьми лет. Хорошо видно расхождение результатов измерений, сделанных со спутника AQUA, и локальных измерений с заборами проб воздуха и последующим определением концентрации метана в оптическом спектрометре (см. https://giovanni.gsfc.nasa.gov и https://gaw.kishou.go.jp). Там же показано, что при локальных измерениях концентрация фона метана значительно выше в зимнее время года, чем в летнее. Такое повышение фоновой концентрации связано, возможно, с меньшим количеством радикалов OH в воздухе в условиях понижения температуры окружающей среды, снижения ее освещенности и, за счет этого, уменьшения естественных стоков метана [8]. При измерениях же со спутника такого повышения фона при пониженных температурах не наблюдается из-за того, что спутник “не видит” саму поверхность Земли, а измеряет толщу атмосферы, начиная лишь с более высокого слоя, из-за чего в концентрацию не входит самый насыщенный метаном прилегающий к поверхности Земли слой. Наземные, пассивные измерения фоновой концентрации метана, безусловно, менее трудоемки, чем спутниковые миссии, и позволяют измерять усредненный фон метана через весь столб атмосферы в заданном направлении, которое определяется азимутом и углом места Солнца. Причем площадь охвата местности под трассой измерений составляет в радиусе порядка 100 и более километров. По сравнению с методом активного мониторинга со спутника, когда световой сигнал распространяется перпендикулярно к Земле и обратно к спутнику, пассивный мониторинг газов имеет особенности. В этом случае, на наш взгляд, необходимо учитывать рассеяние света и других факторов во всей толще атмосферы, особенно для трасс, при углах к горизонту, близких к нулю. Конечно, локальные измерения утечек метана, например из трубопроводов, измерить описанным в статье методом вряд ли получится, однако глобальные, долговременные данные в зависимости от характера местности, экологической обстановки и антропогенного фактора можно получить достаточно точно. В последние годы произошла переоценка вклада городов и все больше исследований газового состава атмосферы проводится именно в условиях городской среды [9]. Хотя города занимают относительно небольшую площадь на планете, они являются доминирующей экосистемой человека, поэтому их влияние на окружающую среду значительно. Следует отметить, что в городских условиях проявляется эффект “парникового купола”, который оказывает воздействие на прилегающие территории [10]. В результате над городами и их окрестностями формируется специфический микроклимат, отличающийся повышенной температурой и загрязненностью воздуха, а следовательно, наблюдаются особенности распределения парниковых газов и на прилегающих территориях.

Целью работы является отработка методики измерения концентрации метана в местности с различной степенью освоенности территории пассивным методом, используя излучение Солнца как источник, выявление основных погрешностей в таких измерениях, а также обработка, анализ и сравнение полученных данных с данными других миссий по определению фона метана.

1. УСЛОВИЯ, АППАРАТУРА И МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ

В качестве измерителя спектрального состава, прошедшего сквозь атмосферу солнечного света 4 (рис. 1) был использован оптический анализатор спектра 1, волоконный коллиматор 2 с диаметром входного зрачка ~1 см, который принимал свет и с помощью волоконного кабеля 3 направлял излучение на входной разъем анализатора спектра. Система наведения состояла из опорно-поворотного устройства 5 по азимуту и углу места с точностью отсчета угла не хуже 0.5°.

Измеряемые в устройстве углы по шкале прибора проверяли по калькулятору высоты Солнца по местному времени и местоположению (https://planetcalc.ru/320/). Расхождение составило не более 0.3° во всем диапазоне углов сканирования.

Согласно закону Бугера, интенсивность излучения, прошедшего через атмосферный слой, записывается в виде

 (1)

где I – интенсивность прошедшего света, I₀ – интенсивность падающего света; α – коэффициент поглощения газа, С – концентрация метана в ppm (частей на миллион), L – длина атмосферной трассы. Величина CL – это так называемый осажденный слой метана на измеряемой трассе. Значение I/I₀ определяли из полученных экспериментальных спектров поглощения с учетом аппаратной функции анализатора спектра (ширины спектрального окна интегрирования). С целью повышения соотношения сигнал/шум в спектральных измерениях разрешение или спектральное окно интегрирования было выбрано 0.2 нм, при этом спектры поглощения прописывались с соотношением сигнал/шум около 100 единиц. Все измерения проводили в основном в ясную солнечную погоду. Относительная погрешность определения длины атмосферного слоя при погрешности измерения угловой координаты в 0.5° составляла не более δL/L ~ 2%, а точность измерения уровня интенсивности света δI/I ~ 1…2%. Из формулы (1) нетрудно получить общую погрешность измерения объемной концентрации фона метана δС/C:

 (2)

Коэффициент поглощения α (форма линии) может быть аппроксимирован контуром Лоренца:

 (3)

где N₀ – количество молекул в единице объема (N₀ = 2.6875 × 10²⁵ м⁻³ – число Лошмидта),  – поперечное сечение поглощения, = – волновое число (– длина волны излучения),  – волновое число в максимуме линии поглощения, γ – полуширина линии поглощения на полувысоте ее амплитуды. Согласно базе HITRAN, ширина линии поглощения метана на длинах волн ~1650 нм, на которых проводили измерения, составляет ~0.0618 нм, а сечение поглощения на этих длинах волн –  ~ 10⁻²⁰ см². В эксперименте было измерено отношение  в диапазоне линий поглощения ~1650 и ~1653 нм, т.е. в линиях R4 и R3 поглощения метана. Для того чтобы учесть аппаратную функцию анализатора спектра, величину  определяли с учетом ширины выбранного спектрального окна Dλ:

 (4)

где = 0.2 нм – ширина спектрального окна (остальные обозначения см. в (1) и (2)). Из формулы (4) определяли осажденный слой метана CL по измеренной величине I/I₀, как отношение значений спектра в центре линии поглощения и в стороне от нее (рис. 2).

Осажденный слой метана CL можно определить и другим способом:

 (5)

Здесь С₀– концентрация в приземном слое атмосферы, С(h) и exp(h/h₀) – соответственно функции распределения метана и давления по измеряемой наклонной дальности [8], h – текущая наклонная дальность, h₀ – постоянная, зависящая от угла наблюдения. При наблюдении в зенит она составляет h₀8.9 км (барометрическая постоянная). Интегрирование ведется до верхнего уровня наклонной дальности L при различных углах наблюдения Солнца β (см. рис. 1). Подставляя в формулу (5) найденное из соотношения (4) CL, можно определить концентрацию С₀ в приземном слое атмосферы.

 

Рис. 1. Блок-схема экспериментальной установки: 1 – оптический анализатор спектра, 2 – волоконный коллиматор, 3 – волоконный кабель, 4 – измеритель спектрального состава, 5 – опорно-поворотное устройство.

 

2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Для измерений, сравнения и анализа результатов были выбраны три разнесенные трассы, имеющие одно начало, в ~30 км к северо-востоку от Москвы. Первая трасса имела примерное направление на город Вязьму с соответствующим азимутальным углом α = 253° относительно направления на север. Это достаточно урбанизированная местность с развитой инфраструктурой, промышленностью и большой плотностью населения, захватывающая северную часть Москвы. Вторая и третья трассы проходили севернее и имели примерное направление на город Тверь с соответствующими азимутальными углами α = 266° и 285° относительно направления на север.

 

Рис. 2. Спектры поглощения метана и воды: А – линии поглощения воды, B и C – линии R3 и R4 поглощения метана по базе HITRAN.

 

Это места с меньшей плотностью населения и застроек, большими районами с растительностью и водоемами. Измерения проводили летом 2022 г. включая сентябрь и октябрь. Естественно, в зависимости угла наблюдения Солнца первая указанная трасса имела самый большой угол по отношению к горизонту в летние месяцы, а две другие – меньшие углы, поскольку находились азимутально западнее. В осенние месяцы была измерена только первая трасса при малом угле расположении Солнца к горизонту. Погода в летние месяцы была в основном ясная и жаркая со средней температурой воздуха от 23 до 28 °С. В сентябре немного прохладнее, в октябре около 5 °С. За летний период усредненные величины для указанных трасс составили соответственно I/I₀ = 0.733, 0.685 и 0.615, а осажденный слой метана – 26.70, 32.90 и 43.30 мм. Из соотношения (5) получены значения С₀ = 1.90, 1.67, 1.56 ppm соответственно. Обращает на себя внимание тот факт, что осажденные слои метана получились не пропорциональны величинам наклонной дальности (рис. 3).

 

Рис. 3. Рассчитанная (1) и измеренная (2) зависимости осажденного слоя метана от наклонной дальности.

 

Так, если наклонные дальности составили 93.64, 131.59 и 185.12 км (при вертикальной дальности до верхнего слоя в 60 км), то осажденные слои первой и третьей трасс отличаются всего в 1.62 раза, в то время как длины этих трасс отличаются почти в 2 раза. Проведенные измерения в сентябре на первой трассе, когда Солнце находилось низко над горизонтом, показали, что в этом случае осажденный слой был равным 44.7 мм, а концентрация метана в приземном слое оказалась меньше, чем измеренная в летний период, и составила величину по усредненным данным 1.57 ppm. Такое большое различие фоновых концентраций в летний и осенний период свидетельствовало о том, что в измерениях присутствует систематическая погрешность, зависящая от высоты Солнца над горизонтом. Проведенные измерения в октябре при еще меньшем угле к горизонту 10.22°, когда измеренное значение I/I₀ оказалось равным I/I₀ = 0.50, а осажденный слой метана и концентрация в приземном слое соответственно: CL = 63.7 мм, С₀ =1.43 ppm, подтвердили этот факт. Было сделано предположение, что на результаты измеряемой величины I/I₀ значительно влияет угол наблюдения Солнца. Одной из возможных причин этого является рассеяние света. То есть наряду с прямым светом солнечного излучения в приемный объектив попадает рассеянный свет, не связанный с поглощением молекулами метана, а величина этой мощности P_рас линейно зависит от пройденного светом пути в атмосфере [11]:

 (6)

Здесь P₀ – плотность мощности солнечного излучения в спектральном диапазоне ∆ = 0.2 нм в атмосфере, V – объем рассеивающей частицы, λ – длина волны излучения, L – длина, на которой происходит рассеяние, A – радиус приемного объектива лидара. По данным работ [12, 13] N_ср ~ 1.0×10⁹ м⁻³ – средняя концентрация рассеивающих частиц аэрозоля с наиболее вероятным радиусом 0.1 мкм в столбе атмосферы на пути лучей. Такие частицы могут долго парить в воздухе, не оседая на Землю. Интерпретация формулы (6) заключается в суммировании рассеянной мощности света, попадающей в приемный объектив лидара, от всех частиц, находящихся на пути луча в атмосферном слое, длина которого определяется углом места Солнца.

Величина всей принимаемой мощности солнечного излучения P в диапазоне исследуемых длин волн при радиусе приемного объектива A ~ 0.5 см и P₀ = 0.05 Вт/м² в полосе длин волн ~0.2 нм составляет: P = πP₀A² = 3.925×10⁻⁶ Вт. Для величин трасс в 93, 131 и 185 км рассеянная мощность, полученная из (6), составляет величину соответственно 6.1%, 8.6%, 13.1% от величины P. Следовательно, из I и I₀ в формуле (1) вычитались эти доли мощности рассеянного света, не связанные с поглощением. Был проведен перерасчет концентраций метана с учетом доли рассеянного излучения для спектральных измерений для трех рассматриваемых трасс: концентрация метана в приземном слое оказалась равной 2.01, 1.94 и 1.99 ppm, соответственно. Видно, что различие в фоне метана для трех направлений значительно уменьшилось, однако тенденция снижения концентрации фона метана в более экологически чистой местности вдали от г. Москвы осталась. Для проверки полученной методики были измерены фоновые концентрации еще на двух трассах: четвертой, азимутально расположенной между первой и второй трассами, и пятой – между второй и третьей. Концентрация оказалась равной соответственно 2.05 и 1.9 ppm. Таким образом, ход фоновой концентрации метана в приземном слое атмосферы в выбранном регионе к северо-востоку от Москвы оказался близок к показанному на рис. 4.

 

Рис. 4. Зависимость фоновой концентрации метана в приземном слое атмосферы от азимутального угла наблюдения α.

 

Видно, что различия в фоновой концентрации составляют величину 0.15 ppm на линейном масштабе местности ~10 км, соответствующем диапазону азимутального изменения направления трасс ~32°. Хотя эти различия фоновой концентрации ненамного превышают случайные погрешности измерений, все же при более длительных периодах наблюдений, когда изменения фона более значительны, измерения могут реально отражать тенденцию содержания метана в приземном слое атмосферы, где сосредоточена основная часть массы этого парникового газа. Полученные данные согласуются с данными измерений, проведенными в других работах. Например, в работе [14] был определен средний фон метана ~2.085 ppm на трассах длиной ~800 м. Измерения проводили в районе г. Томска в феврале 2019 г. К сожалению, не было указано каких-либо особенностей расположения трассы. Для измерения использовался активный лидар с излучателем на основе параметрического генератора света на длинах волн в районе 3.3 мкм. Сопоставление полученных данных показывают, что в последние годы фоновая концентрация метана сохраняет тенденцию роста. По нашим измерениям, проведенным в 2021 г. на северо-востоке Московской области на трассах длиной 0.6…3.3 км, средняя концентрация фона метана была равна 1.89 ppm [4]. При усреднении по пяти измеренным трассам концентрация метана в данном районе в 2022 г. составила 1.97 ppm, и это довольно большой прирост за один год.

Отметим, что в представленной работе измерения велись в спектральной области 1650…1654 нм, где имеются линии поглощения метана и воды. В диапазоне 1653 нм рядом с линией поглощения метана находилась линия поглощения паров воды (см. рис. 2). Во время измерений велись записи метеоусловий, в том числе влажности и температуры воздуха. Из сопоставления данных о влажности и получаемого осажденного слоя воды сделан вывод о 100%-ной корреляции между этими измерениями. Похожий вывод был сделан и при измерениях концентрации метана активным лидаром на длине волны 1.653 нм, когда линия воды либо была заметна, либо нет [3], поскольку в последнем случае не хватало чувствительности аппаратуры для обнаружения данной линии при малом влагозапасе в атмосфере. Величину общего влагосодержания на трассе измерений как активными, так и пассивными методами необходимо оценивать в ряде случаев в прикладных задачах, а также для прогноза погоды и тенденций изменения климата в целом.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Отработана методика измерения концентрации метана пассивным методом с использованием солнечного излучения в качестве источника света. Получены формулы, пригодные для практического использования при углах возвышения Солнца над горизонтом ~5…65°. Проведен анализ погрешностей измерения фоновой концентрации метана севернее г. Москвы на трассах, включающих как развитую, урбанизированную местность, так и экологически чистую зону по направлениям к г. Твери. Величина наклонных дальностей в атмосфере колебалась в пределах ~60…180 км. Повышенная концентрация фона метана обнаружена над более урбанизированной территорией с развитой инфраструктурой и более высокой плотностью застройки, дорог и предприятий. Над более экологически чистыми районами концентрация метана оказалась меньше на ~0.02…0.06 ppm, и это показывает, по мнению авторов, влияние освоения территорий на фоновую концентрацию метана. Проведенные измерения на северо-востоке Московской области показали увеличение концентрации фона метана за один год на ~0.08 ppm. Представленная методика может оказаться полезной для исследований на обширных пространствах, особенно в северных широтах, когда наступает полярный день и измерения можно проводить круглосуточно, причем под малыми углами к горизонту. Такую методику можно использовать не только для мониторинга фона метана, но и для мониторинга паров воды и других парниковых газов в атмосфере Земли.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта интересов.

ФИНАНСИРОВАНИЕ РАБОТЫ

Работа выполнена в рамках государственного задания Института радиотехники и электроники им. В.А. Котельнова РАН.

About the authors

V. I. Grigor’evskiy

Fryazino Branch Kotelnikov Institute of Radio Engineering and Electronics, Russian Academy of Sciences

Author for correspondence.
Email: vig248@rambler.ru
Russian Federation, Fryazino, Moscow region, 141190

Ya. A. Tezadov

Fryazino Branch Kotelnikov Institute of Radio Engineering and Electronics, Russian Academy of Sciences

Email: vig248@rambler.ru
Russian Federation, Fryazino, Moscow region, 141190

A. A. Pavel’ev

Fryazino Branch Kotelnikov Institute of Radio Engineering and Electronics, Russian Academy of Sciences

Email: vig248@rambler.ru
Russian Federation, Fryazino, Moscow region, 141190

References

Supplementary files