Демеркаптанизация нефти в присутствии бесхлорного реагента

Обложка

Цитировать

Полный текст

Аннотация

В работе исследованы гомогенные катализаторы на основе переходных металлов и аминных лигандов в присутствии апротонных растворителей в процессе демеркаптанизации нефти с пониженным расходом реагента без разделения смеси. Показано, что каталитическая композиция на основе комплекса меди с диэтаноламином в присутствии диметилсульфоксида, этанола и воды является наиболее эффективной. Использование такого реагента при 80°C в течение 1 ч позволяет снизить содержание сероводорода и легких меркаптанов на 99% при расходе катализатора менее 1 г на 1 г удаляемых тиолов. Разработанная каталитическая система показала эффективность при очистке нефти в поточном режиме. Предложенный реагент может быть рекомендован для осуществления демеркаптанизации нефти в условиях промысла.

Об авторах

А. В Ильин

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0009-0007-8860-7737
Москва, Россия

А. В Манекина

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0009-0005-7679-6871
Москва, Россия

В. Д Савеленко

РГУ нефти и газа имени И.М. Губкина

ORCID iD: 0000-0002-4889-2592
Москва, Россия

У. А Махова

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0009-0006-3795-3683
Москва, Россия

А. А Шевцов

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0009-0006-6570-4748
Москва, Россия

Н. О Буров

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0009-0000-1326-920X
Москва, Россия

Н. А Климов

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0000-0002-8245-1387
Москва, Россия

Д. Ю Мухина

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

ORCID iD: 0009-0007-5513-921X
Москва, Россия

А. С Лядов

Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева РАН

Email: lyadov@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0001-9969-7706
Москва, Россия

М. А Ершов

РГУ нефти и газа имени И.М. Губкина

ORCID iD: 0000-0001-7772-0565
Москва, Россия

Список литературы

  1. Чукин Г.Д., Мацукатов О.В. Серосодержащие соединения. Металлы в нефти // Нефтепереработка и нефтехимия. 2020. № 8. C. 3–8.
  2. Мазгаров А.М., Вильданов А.Ф., Коробков Ф.А., Комлева Т.И., Хрущева И.К., Набиев А.И. Промысловая очистка нефтей от сероводорода и меркаптанов // Экспозиция Нефть Газ. 2015. № 5. С. 71–74.
  3. Камешков А.В., Гайле А.А., Петрова А.Э., Ака­мов Д.С., Алёхина А.К. Экстракционная очистка бензиновой фракции каталитического крекинга от сернистых соединений сульфоланом // Нефтепереработка и нефтехимия. 2023. № 10. C. 13–17.
  4. Сахабутдинов Р.З., Ануфриев А.А., Шаталов А.Н., Шипилов Д.Д. Совершенствование физических ме­тодов удаления сероводорода из нефти // Экспозиция Нефть Газ. 2017. № 3. С. 39–41.
  5. Исмагилов Ф.Р., Джексенов М.К. Очистка нефти от сероводорода методом отдувки на горячей ступе­ни сепарации окисленным возвратным газом // Нефтепереработка и нефтехимия. 2020. № 5. C. 10–14.
  6. Ахмадуллина А.Г., Ахмадуллин Р.М., Агаджа­нян С.И., Зарипова А.Р. Сероочистка нефтепродуктов и обезвреживание стоков на полимерном катализаторе КСМ // Нефтепереработка и нефтехимия. 2012. № 6. С. 10–16.
  7. Ситдикова А.В., Садретдинов И.Ф., Алябьев А.С., Ковин А.С., Кладов В.С. Поглотители сероводоро­да серии АддиТОП — эффективное решение сниже­ния содержания сероводорода в топливах // Нефте­газовое дело. 2012. № 2. С. 479–489.
  8. Танаянц О.В., Шардыко В.В., Каратун О.Н., Морозов А.Ю., Федулаева Т.Н., Якушева Е.О. Опыт получения мазута на Астраханском ГПЗ с исполь­зованием различных нейтрализаторов серо­водо­ро­да // Нефтепереработка и нефтехимия. 2020. № 9. C. 14–19.
  9. Исиченко И.В., Плетнева И.В. Катализатор окислительной демеркаптанизации нефти и нефтяных дистиллятов и способ его получения // Патент № WO2010/136842A. Заявл. 25.05.2009. Дата пуб­ликации 02.12.2010.
  10. Тараханова И.Г., Смирнов В.В., Гантман М.Г. Способ очистки нефти, газоконденсата и нефтяных фракций от меркаптанов // Патент РФ № 2358004 C1. Заявка № 2007144663/04 от 02.12.2007. Опубл. 10.06.2009.
  11. Капустин В.М., Гуреев А.А. Технология переработки нефти. В 4-х частях. Часть вторая. Физико-­химические процесы. М.: Химия. 2015. 400 с.
  12. Turbeville W., Yap N. The chemistry of copper-contai­ning sulfur adsorbents in the presence of mercaptans // Catal. Today. 2006. V. 116. № 4. P. 519–525. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2006.06.038
  13. Rezvani M.A., Zonoz F.M. An organic–inorganic hyb­rid compound constructed by polytungsto-vanadosilicate and hexadecyltrimethyl ammonium as an efficient catalyst for demercaptanization of crude oil // J. Ind. Eng. Chem. 2015. V. 22. P. 83–91. https://doi.org/10.1016/j.jiec.2014.06.028
  14. Smith R.C., Reed V.D., Hill W.E. Oxidation of thiols by copper(II) // Phosphorus Sulfur. 1994. V. 90. № 1–4. P. 147–154. https://doi.org/10.1080/10426509408016396
  15. Вержичинская С.В., Мостовая У.Л., Тройни­ков А.Д., Яровая О.В. Процесс каталитического окисления меркаптанов // Успехи в химии и химической технологии. 2012. Т. 26. № 5 (134). С. 53–57.
  16. Gupta V. Heavy Metals. Definition and Properties. In: Heavy metal and metalloid contamination of surface and underground water, 1st ed. CRC Press, 2020.https://doi.org/10.1201/9780429198373
  17. Mayo F.R. Oxidation of organic compounds: Vol. II. Gas-phase oxidations, homogeneous and hetero­ge­neous catalysis, applied oxidations and synthetic pro­cesses [electronic resource]. Washington, D.C.: Am. Chem. Soc., 1968.
  18. Angelescu E., Zavoianu R., Pavel O.D., Birjega R., An­ge­­lescu A. Catalytic oxidative demercaptanization on Mg-Al hydrotalcites containing cobalt complex ani­ons // Revista de Chimie. 2007. V. 58. № 11. P. 1104–1111.
  19. Исиченко И.В., Плетнева И.В. Способ окислитель­ной демеркаптанизации нефти и нефтяных дистиллятов // Патент РФ № WO2010/136843A2. Заявл. 02.08.2009. Опублик. 02.12.2010.
  20. Gavrilov Yu.A., Pletneva I.V., Silkina E.N. Metal comp­lex catalysts for oxidative demercaptanization of sulfur compounds in crude oil // Russ. Chem. Bull. 2013. V. 62. № 7. P. 1590–1594. https://doi.org/10.1007/s11172-013-0229-4
  21. Nesterova O.V., Kirillova M.V., da Silva M.F.C.G., Boča R., Pombeiro A.J.L. How to force a classical chela­ting ligand to a metal non-chelating bridge: the observa­tion of a rare coordination mode of diethanolamine in the 1D complex {[Cu2(Piv)4(H3tBuDea)](Piv)}n // CrystEngComm. 2014. № 16. P. 775–783. https://doi.org/10.1039/C3CE41657G
  22. Yiannios C.N., Karabinos J.V. Oxidation of thiols by dimethyl sulfoxide // J. Org. Chem. 1963. V. 28. № 11. P. 3246–3248. https://doi.org/10.1021/jo01046a528
  23. Wallace T.J., Schriesheim A. Solvent effects in the base-­catalyzed oxidation of mercaptans with molecular oxygen // J. Org. Chem. 1962. V. 27. № 5. P. 1514–1516. https://doi.org/10.1021/JO01052A005
  24. García Ruano J.L., Parra A., Alemán J. Efficient syn­thesis of disulfides by air oxidation of thiols under sonica­tion // Green Chem. 2008. V. 10. № 6. P. 706–711. https://doi.org/10.1039/B800705E
  25. Abu-Omar M.M., Khan S.I. Molecular rhenium(V) oxo­transferases: oxidation of thiols to disulfides with sulfoxides. The case of substrate-inhibited catalysis // Inorg. Chem. 1998. V. 37. № 19. P. 4979–4985. https://doi.org/10.1021/ic980348j
  26. Sanz R., Aguado R., Pedrosa M.R., Arnáiz F.J. Sim­p­le and selective oxidation of thiols to disul­fides with dimethylsulfoxide catalyzed by dichloro­dioxomolybdenum(VI) // Synthesis. 2002. V. 2002. № 7. P. 856–858. https://doi.org/10.1055/s‑2002-28520
  27. Bettanin L., Saba S., Galetto F.Z., Mike G.A., Rafique J., Braga A.L. Solvent- and metal-free selective oxidation of thiols to disulfides using I2/DMSO catalytic sys­tem // Tetrahedron Lett. 2017. V. 58. № 50. P. 4713–4716.https://doi.org/10.1016/J.TETLET.2017.11.009

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».