Обобщенная модель прогнозирования газопроницаемости стеклообразных полимеров и остаточные нейронные сети как инструмент ее улучшения

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В работе продемонстрированы новые возможности для улучшения прогнозирования газотранспортных характеристик стеклообразных полимеров по их химической структуре на основе Базы данных ИНХС РАН. Разработана обобщенная линейная модель для прогнозирования коэффициентов проницаемости любой системы газ–полимер на основе структурных дескрипторов полимера и свойств газа, например, табулированных эффективного кинетического диаметра для молекул газа и эффективного параметра потенциала Леннард-Джонса. Такая модель позволяет существенно расширить массив экспериментальных данных для прогнозирования и применения современных методов машинного обучения. Показана возможность использования малых остаточных нейронных сетей для улучшения качества прогнозов линейных моделей, причем обучение таких нейронных сетей не требует использования серьезных вычислительных мощностей.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Д. А. Царев

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Россия, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

В. Е. Рыжих

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Россия, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

Н. А. Белов

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Россия, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

А. Ю. Алентьев

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: alentiev@ips.ac.ru
Россия, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

Список литературы

  1. Татевский В.М., Яровой С.С., Бендерский В.А. Закономерности и методы расчета физико-химических свойств парафиновых углеводородов : методический материал М.: Гостоптехиздат, 1960.
  2. Benson S.W., Buss J.H. // J. Chem. Phys. 1958. V. 29. № 3. P. 546.
  3. Benson S.W., Cruickshank F.R., Golden D.M., Haugen G.R., O’Neal H.E. // Chem. Rev. 1969. V. 69. № 3. P. 279.
  4. Verevkin S.P. // J. Chem. Eng. Data. 2002. V. 47. № 5. P. 1071.
  5. Dorofeeva O.V., Yungman V.S., Saks P. // J. Phys. Chem. A. 2001. V. 105. № 27. P. 6621.
  6. Dorofeeva O.V., Ryzhova O.N., Moiseeva N.F. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2008. V. 82. № 6. P. 933.
  7. Robertson R.E. // Macromolecules. 1969. V. 2. № 3. P. 250.
  8. Simha R., Hadden S.T. // J. Chem. Phys. 1956. V. 25. № 4. P. 702.
  9. Starkweather H.W., Boyd R.H. // J. Phys. Chem. 1960. V. 64. № 4. P. 410.
  10. Слонимский Г.Л., Аскадский А.А., Китайгородский А.И. // Высокомолек. cоед. A. 1970. Т. 12. № 3. С. 494.
  11. Van Krevelen D.W., Te Nijenhuis K. Properties of Polymers Their Correlation with Chemical Structure ; their Numerical Estimation and Prediction from Additive Group Contributions. Amsterdam: Elsevier Sci. Technol. Books, 1990.
  12. Bicerano J. Prediction of Polymer Properties. New York: Marcel Dekker, 2002.
  13. Askadskii A.A., Matveev Yu.I. Chemical Structure and Physical Properties of Polymers. Leningrad: Chemistry, 1983.
  14. Askadskij A.A. Computational Materials Science of Polymers. Cambridge: Cambridge Int. Sci. Publ, 2003.
  15. Salame M., Steingiser S. // Polymer-Plastics Technol. Eng. 1977. V. 8. № 2. P. 155.
  16. Salame M. // Polym. Eng. Sci. 1986. V. 26. № 22. P. 1543.
  17. Salame M. // J. Polym. Sci., Polym. Symp. 1973. V. 41. № 1. P. 1.
  18. Ямпольский Ю.П., Платэ Н.А. // Высокомолек. соед. A. 1994. Т. 36, № 11. С. 1894.
  19. Robeson L. // J. Membr. Sci. 1997. V. 132. № 1. P. 33.
  20. Laciak D.V., Robeson L.M., Smith C.D. // Polymer Membranes for Gas and Vapor Separation: Chemistry and Materials Science / Ed. by B.D. Freeman, I. Pinnau. Washington: Am. Chem. Soc., 1999. V. 733.
  21. Park J.Y., Paul D.R. // J. Membr. Sci. 1997. V. 125. № 1. P. 23.
  22. Yampolskii Yu., Shishatskii S., Alentiev A., Loza K. // J. Membr. Sci. 1998. V. 149. № 2. P. 203.
  23. Alentiev A.Yu., Loza K.A., Yampolskii Yu.P. // J. Membr. Sci. 2000. V. 167. № 1. P. 91.
  24. Рыжих В.Е. Дис. … канд. хим. наук. М.: ИНХС РАН, 2014.
  25. Ryzhikh V., Tsarev D., Alentiev A., Yampolskii Yu. // J. Membr. Sci. 2015. V. 487. P. 189.
  26. Goubko M., Miloserdov O., Yampolskii Yu., Alentiev A., Ryzhikh V. // J. Polym. Sci., Polym. Phys. 2017. V. 55. № 3. P. 228.
  27. Alentiev A., Chirkov S., Nikiforov R., Buzin M., Miloserdov O., Ryzhikh V., Belov N., Shaposhnikova V., Salazkin S. // Membranes. 2021. V. 11. № 9. P. 677.
  28. Velioğlu S., Tantekin-Ersolmaz S.B. // J. Membr. Sci. 2015. V. 480. P. 47.
  29. Volgin I.V., Batyr P.A., Matseevich A.V., Dobrovskiy A Yu., Andreeva M.V., Nazarychev V.M., Larin S.V., Goikhman M.Ya., Vizilter Y.V., Askadskii A.A., Lyulin S.V. // ACS Omega. 2022. V. 7. № 48. P. 43678.
  30. Huan T.D., Kim C., Chen L., Chandrasekaran A., Batra R., Venkatram S., Kamal D., Lightstone J. P., Gurnani R., Shetty P., Ramprasad M., Laws J., Shelton M., Ramprasad R. // J. Appl. Phys. 2020. V. 128. № 17. P. 171104.
  31. Kim C., Chandrasekaran A., Huan T.D., Das D., Ramprasad R. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. № 31. P. 17575.
  32. Barnett J.W., Bilchak C.R., Wang Y., Benicewicz B.C., Murdock L.A., Bereau T., Kumar S.K. // Sci. Adv. 2020. V. 6. № 20. P. eaaz4301.
  33. Ramprasad R., Batra R., Pilania G., Mannodi-Kanakkithodi A., Kim C. // npj Comput Mater. 2017. V. 3. № 1. P. 54.
  34. Tao L., He J., Arbaugh T., McCutcheon J.R., Li Y. // J. Membr. Sci. 2023. V. 665. P. 121131.
  35. Reiser P., Neubert M., Eberhard A., Torresi L., Zhou C., Shao C., Metni H., Van Hoesel C., Schopmans H., Sommer T., Friederich P. // Commun Mater. 2022. V. 3. № 1. P. 93.
  36. Teplyakov V., Meares P. // Gas Separ. Purif. 1990. V. 4. № 2. P. 66.
  37. Тепляков В.В., Дургарьян С.П. // Высокомолек. соед. А. 1984. V. 24. № 7. P. 1498.
  38. Тепляков В.В. // Журн. Всесоюз. хим. о-ва им. Д.И. Менделеева. 1987. Т. 22. № 6. С. 693.
  39. Николенко С.И., Кадурин А.А., Архангельская Е.О. Глубокое обучение. Погружение в мир нейронных сетей / Под ред. Н. Гринчик. СПб: Питер, 2020.
  40. Xu B., Wang N., Chen T., Li M. Empirical Evaluation of Rectified Activations in Convolutional Network. arXiv, 2015.
  41. He K., Zhang X., Ren S., Sun J. Deep Residual Learning for Image Recognition. arXiv, 2015.
  42. Rosenblatt F. // Psychol. Rev. 1958. V. 65. № 6. P. 386.
  43. ИНХС РАН. База данных “Газоразделительные параметры стеклообразных полимеров”. Информрегистр РФ, 1998, № 3585.
  44. Teplyakov V., Meares P. // Gas Separ. Purif. 1990. V. 4. № 2. P. 66.
  45. Уоткинс Д.С. Основы матричных вычислений. М.: Лаборатория знаний, 2017.
  46. Lin J. // IEEE Trans. Inform. Theory. 1991. V. 37. № 1. P. 145.
  47. Kingma D.P., Ba J. // arXiv:1412.6980. 2014.
  48. Glorot X., Bengio Y. // 13th Int. Conf. on Artificial Intelligence and Statistics (AISTATS-10). 2010. P. 249.
  49. Glorot X., Bordes A., Bengio Y. 14th Int. Conf. on Artificial Intelligence and Statistics (AISTATS-11). 2011. P. 315
  50. Srivastava N., Hinton G., Krizhevsky A., Sutskever I., Salakhutdinov R. // J. Machine Learning Res. 2014. V. 15(1). P. 1929.
  51. Polymeric Gas Separation Membranes / Ed. by D.R. Paul, Y.P. Yampolskii. Boca Raton: CRC Press, 1994.
  52. Yampolskii Y., Paterson R. Solubility of Gases in Polymers / Ed. by G.T. Hefter, R.P.T. Tomkins. Chichester: Wiley, 2004. P. 151.
  53. Meares P. // J. Am. Chem. Soc. 1954. V. 76. № 13. P. 3415.
  54. Keeney M., Heicklen J. // J. Inorg. Nuclear Chem. 1979. V. 41. № 12. P. 1755.
  55. Alibakhshi A. // Fluid Phase Equilibria. 2017. V. 432. P. 62.
  56. Svoboda V., Basařová P. // Fluid Phase Equilibria. 1994. V. 93. P. 167.
  57. Cachadiña I., Mulero A. // Fluid Phase Equilibria. 2006. V. 240. № 2. P. 173.
  58. Tee L.S., Gotoh S., Stewart W.E. // Industr. Eng. Chem. Fundamentals. 1966. V. 5. P. 356.
  59. Alentiev A.Y., Ryzhikh V.E., Syrtsova D.A., Belov N.A. // Russ Chem Rev. 2023. V. 92. № 6. P. RCR5083.
  60. Reid R.C., Prausnitz J.M., Sherwood T.K. The Properties of Gases and Liquids, Chemical engineering series. New York: McGraw-Hill, 1977.
  61. Lennard-Jones J. E., Devonshire A. F. // Proc. Roy Soc. London A. 1937. V. 163 (912). P. 53.
  62. Морачевский А.Г., Сладков И.Б. Физико-химические свойства молекулярных неорганических соединений. Л.: Химия, 1987.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Схематическое изображение полносвязной классической нейронной сети (MLP) и расчетной схемы нейрона (для простоты изображена нейронная сеть, получающая на вход всего три значения, в реальности их бывает значительно больше, иногда на несколько порядков). MLP – Multilayer Perceptron (в русскоязычной литературе: многослойный перцептрон Розенблатта). Цветные рисунки можно посмотреть в электронной версии.

Скачать (30KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Математическая тождественность линейной модели и нейронной сети с рефлексивными функциями активации (для простоты рассматривается нейронная сеть только с тремя входными значениями).

Скачать (27KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Структура нейросети (а) и графическое представление весов межнейронных связей (б) после обучения нейросетевой модели, в которой K2 = ΣxiAi.

Скачать (28KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Графическое представление использованных функций активации нейронов LReLU, при a = 3/8 (в русскоязычной литературе часто называется, как ReLU с утечкой) (а) и рефлексивная функция активации f (x) = x (б).

Скачать (42KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Корреляция энтальпии испарения ΔHvap c критической температурой Tcr (а), параметром потенциала Леннард-Джонса (ε / k), поверхностным натяжением и инвариантом потенциала Леннард-Джонса (ε / k) σ3 / Vm для константных газов и легких паров. Для построения рисунков использованы (ε / k) рассчитанные по методике, приведенной в работе [58].

Скачать (43KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Сравнение экспериментальных и расчетных значений lgP35 / deff2 для линейной (K2 = ΣxiAi) (а) и нейросетевой (б) моделей. Единицы измерения: P35 – Баррер, deff – ангстремы.

Скачать (31KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Сравнение экспериментальных и расчетных значений lgP35 / (ε / k) для линейной (K4 = ΣxiAi) (а) и нейросетевой (б) моделей без He. Единицы измерения: P35 – Баррер, (ε / k) – градусы Кельвина.

Скачать (27KB)
Метаданные
9. Рис. 8. Сравнение экспериментальных и расчетных значений lgP35 [Баррер] для линейной (а) и нейросетевой (б) моделей.

Скачать (29KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».