Электрорафинирование урановых сплавов, содержащих палладий и неодим в расплавах 3LiCl–2KCl–UCl3

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Технология пирохимической переработки смешанного нитридного уран-плутониевого отработавшего топлива, реализуемая на опытно-демонстрационном энергетическом комплексе площадки Сибирского химического комбината включает несколько определенных операций с конечной целью выделения целевых продуктов деления. Предпоследней стадией переработки планируется использовать электрорафинирование продуктов предыдущей стадии – металлизированного отработавшего ядерного топлива. Для реализации электролитического рафинирования необходимо определить процессы и технологические режимы электролитического рафинирования сплавов, моделирующих продукт этой стадии модуля переработки. В настоящей работе представлены результаты электрорафинирования модельных сплавов (моделирующих сырье стадии электорафинирующей переработки) на укрупненном лабораторном электролизере. Начальные параметры процессов рафинирования урана в расплавах на основе 3LiCl–2KCl–UCl3 были определены ранее. Базовыми параметрами рафинирования являлось использование электролита 3LiCl–2KCl–UCl3 (10.1 мас. % UCl3) и проведение экспериментов при 550°C. Урановые сплавы, содержащие палладий и неодим, были приготовлены прямым сплавлением металлического урана, порошков металлического палладия марки ПдАП-1 и металлического неодима (99.99%) в среде высокочистого аргона (99.998%). Полученные данные показали, что при температуре 550°C катодные осадки представляют из себя типичные дендритные формы альфа-урана в ромбической сингонии со склонностью к иглообразованию при увеличении катодной плотности тока. Увеличение времени кампании и катодной плотности тока приводит к снижению выхода по току вследствие короткого замыкания электродов иглами катодного осадка или осыпания металла с катода. В результате проведения электрорафинирования экспериментально уточнены режимы катодного процесса. При электрорафинировании сплавов U–Pd(1.59 мас. %), U–Pd(1.62 мас. %), U–Pd(1.54 мас. %), U–Pd(1.58 мас. %)–Nd(5.64 мас. %), U–Pd(1.84 мас. %)–Nd(6.49 мас. %), U–Pd(1.79 мас. %)–Nd(6.54 мас. %), были получены катодные осадки урана, которые подвергли химическому анализу, показавшему высокую чистоту получаемого металлического урана, а также отсутствие в нем металлического палладия и молибдена. Коэффициент очистки по палладию превышает 5000, коэффициент очистки по неодиму свыше 1000, что соответствует требованиям, предъявляемым к очистке от продуктов деления на данном этапе пирохимической переработки отработавшего топлива. Палладий накапливается в анодных шламах, в то время как основная масса неодима переходит в расплавленный электролит.

Об авторах

Д. И. Никитин

Уральский федеральный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

И. Б. Половов

Уральский федеральный университет

Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

О. И. Ребрин

Уральский федеральный университет

Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

Список литературы

  1. Nawada H.P., Fukuda K. Role of pyro-chemical processes in advanced fuel cycles // J. Physics and Chemistry of Solids. 2005. 66. № 2–4. P. 647–651.
  2. Driggs F.H., Lilliendahl W.C. Preparation of metal powders by electrolysis of fused salts: I–Ductile Uranium // Industrial and Engineering Chemistry. 1930. 22. № 5. P. 516–519.
  3. Kolodney M. Production of plutonium by electrolysis // Los Alamos National Laboratory Report. 1944. LA-148.
  4. Kolodney M. Preparation of the first electrolytic plutonium and of uranium from fused chlorides // J. Electrochemical Society. 1982. 129. P. 2438.
  5. Marzano C., Noland R.A. The electrolytic refining of uranium // Argonne National Laboratory Report. 1953. ANL-5102.
  6. Niedrach L.W., Glamm A.C. Uranium purification by electrorefining // J. Electrochemical Society. 1956. 103. № 9. P. 521–528.
  7. Boisdie G., Chauvin G., Coriou H., Hure J. Contribution a la connaissance du mecanisme de l’electroraffinage de l’uranium en bains de sels fondus // Electrochimica Acta. 1961. 5. № 1–2. P. 54–71.
  8. Chauvin G., Coriou H., Simenauer A., Phenomene de concentration du fer au voisinage de la cathode au cours de l’electroraffinage de l’uranium en bains de sels fondus // Electrochimica Acta. 1963. 8. № 5. P. 323–332.
  9. Chauvin G., Coriou H., Jabot P., Laroche A. Production d’uranium de haute purete par electroraffinage en bains de sels fondus // J. Nuclear Materials. 1964. 11. № 2. P. 183–192.
  10. Kang Y.H., Lee J.H., Hwang S.C., Shim J.B., Kim E.H., Park S.W. Electrodeposition characteristics of uranium by using a graphite cathode // Carbon. 2006. 44. P. 3142.
  11. Lee J.H., Kang Y.H., Hwang S.C., Shim J.B., Kim E.H., Park S.W. Application of graphite as a cathode material for electrorefining of uranium // Nuclear Technology. 2008. 162.
  12. Nikitin D.I., Zolotarev D.A., Mukhametdyanov A.D., Volkovich V.A., Polovov I.B. Uranium electro refining in 3LiCl–2KCl based melts // ECS Transactions. 2020. 98. № 10. P. 443–451.
  13. Tomczuk Z., Ackerman J.P., Wolson R.D., Miller W.E. Uranium transport to solid electrodes in pyrochemical reprocessing of nuclear fuel // J. Electrochemical Society. 1992. 139. № 12. P. 3523–3528.
  14. Willit J.L., Miller W.E., Battles J.E. Electrorefining of uranium and plutonium – A literature review // J. Nuclear Materials. 1992. 195. № 3. P. 229–249.
  15. Kuratal M., Yahagi N., Kitawaki S., Nakayoshi A., Fukushima M. Sequential electrolysis of U–Pu alloy containing a small amount of Am to recover U- and U–Pu–Am products // J. Nuclear Science and Technology. 2009. 46. № 2. P. 175–183.
  16. Kitawaki S., Shinozaki T., Fukushima M., Usami T., Yahagi N., Kurata M. Recovery of U–Pu alloy from MOX using a pyroprocess series // J. Nuclear Materials. 2007. 162. № 2. P. 118–123.
  17. Jang J., Kim T., Kim G.-Y., Yoon D., Lee S. Uranium recovery via electrochemical deposition with a liquid zinc cathode followed by electrochemical oxidation of rare earth metals // J. Nuclear Materials. 2019. 520. P. 245–251.
  18. Maltsev D.S., Volkovich V.A., Vasin D.B., Vladykin E.N. An electrochemical study of uranium behaviour in LiCl–KCl–CsCl eutectic melt // J. Nuclear Materials. 2015. 467. P. 956–963.
  19. Кесикопулос В.А., Потапов А.М., Дедюхин А.Е., Зайков Ю.П., Изготовление интерметаллида UPd3 и исследование его термодинамических характеристик // Сб. тр. семинара “Электрохимия в распределенной и атомной энергетике”. Нальчик. 2022. С. 224–226.

Дополнительные файлы


© Д.И. Никитин, И.Б. Половов, О.И. Ребрин, 2023

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».