Анодные процессы урановых сплавов, содержащих палладий и неодим в расплавах 3LiCl–2KCl–UCl3

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

На модуле переработки площадки опытно-демонстрационного энергетического комплекса Сибирского химического комбината поэтапно реализуется комбинированная технологическая схема переработки смешанного нитридного уран-плутониевого отработавшего топлива, состоящая из пирохимических операций, гидрометаллургического аффинажа урана, плутония и нептуния. Согласно данной схеме, целевые продукты пирохимической переработки, очищенные от основной массы продуктов деления с содержанием актиноидов не менее 99.9 мас. %, направляются на гидрометаллургический передел. Для пирохимической переработки необходимо разработать технологию элетрорафинирования металлизированного отработавшего ядерного топлива. Для проведения электролитического рафинирования необходимо определить процессы и режимы анодного растворения сплавов, моделирующих продукт этой головной операции “металлизации”. В настоящей работе представлены результаты исследования процессов анодного растворения модельных сплавов U–Pd и U–Pd–Nd с различными концентрациями палладия и неодима в расплавах на основе 3LiCl–2KCl–UCl3 (10.1 мас. % UCl3) при 550°C с использованием различных методов. Урановые сплавы, содержащие палладий и неодим, были приготовлены прямым сплавлением металлического урана и порошков металлического палладия марки ПдАП-1, и металлического неодима (99.99%) в среде высокочистого аргона (99.998%). Электрохимические измерения проводили с использованием потенциостата/гальваностата Autolab 302N, оснащенного сильноточным модулем Booster 20A. Кривые анодной поляризации состоят только из одной волны окисления, которую отнесли к растворению металлического урана. Увеличение содержания палладия в сплаве с 1.5 до 10.0 мас. %, не влияет на форму поляризационных кривых. Увеличение содержания неодима в сплаве с 1.0 до 10.0 мас. % также не влияет на форму поляризационных кривых. Определены параметры электрорафинирования урановых сплавов, содержащих палладий и неодим. Предельная плотность тока выделения урана из урановых сплавов, содержащих палладий и неодим в электролите 3LiCl–2KCl–UCl3 (10.1 мас. % UCl3) при 550°C, составила 0.4 А/см2. Показано, что в результате анодного растворения палладий в расплав не переходит, а неодим накапливается в электролите только при рафинировании сплава с содержанием 10.0 мас. % неодима, что существенно выше будущих реальных концентраций компонентов электрорафинируемого уранового сплава в технологической цепочке переработки отработавшего ядерного топлива.

Об авторах

Д. И. Никитин

Уральский федеральный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

И. Б. Половов

Уральский федеральный университет

Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

О. И. Ребрин

Уральский федеральный университет

Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

А. В. Щетинский

Уральский федеральный университет

Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

А. С. Дедюхин

Уральский федеральный университет

Email: house.freshone@ya.ru
Россия, Екатеринбург

Список литературы

  1. Imoto S. Chemical state of fission products in irradiated UO2 // Nuclear Materials. 1986. 140. № 1. P. 19–27.
  2. Bush R.P., Recovery of platinum group metals from high levelradioactive waste. Possibilities of separation and use re-evaluated // Platinum Metals Reviews. 1991. 35. № 4. P. 202–208.
  3. Любимов Д.Ю., Дерябин И.А., Булатов Г.С., Гедговд К.Н., Термодинамическое моделирование фазового состава смешанного уранплутониевого мононитрида с примесью кислорода при облучении до выгорания 140 ГВт сут/т и температуре 900—1400 K // Атомная энергия. 2015. 118. № 1. С. 24–19.
  4. Булатов Г.С., Гедговд К.Н., Любимов Д.Ю., Термодинамический анализ химического и фазового составов облученного быстрыми нейтронами уран-плутониевого нитрида в зависимости от температуры и выгорания // Материаловедение. 2009. 1. С. 2–7.
  5. Kleykamp H. The chemical state of the fission products in oxide fuels // Nuclear Materials. 1985. 131. № 2–3. P. 221–246.
  6. Middlemas S.C., Craig M.M., Adkins C.A., Lemma F.D., Tolman K.R., Benson M.T., Hin C.J. Effects of intermetallic compounds on the thermophysical properties of uranium–palladium alloys // Alloys and Compounds. 2021.
  7. Prasad R., Dash S., Parida S.C., Singh Z., Venugopal V.J. Gibbs energy of formation of UPd3(s) // Nuclear Materials. 2000. 277. № 1. P. 45–48.
  8. Kleykamp H. Highlights of experimental thermodynamics in the field of nuclear fuel development // Nuclear Materials. 2005. 344. № 1–3. P. 1–7.
  9. Cordfunke E.H.P., Muis R.P., Wijbenga G., Burriel R., Zainel H., To M., Westrum. E.F.Jr., Thermodynamics of uranium intermetallic compounds. I. Heat capacity of UPd3 from 5 to 850 K // The Journal of Chemical Thermodynamics. 1988. 20. P. 815–823.
  10. Кесикопулос В.А., Потапов А.М., Дедюхин А.Е., Зайков Ю.П. Изготовление интерметаллида UPd3 и исследование его термодинамических характеристик // Сборник трудов семинара “Электрохимия в распределенной и атомной энергетике”. Нальчик. Ажур. 2022. С. 224–226.
  11. Strepetov K.E., Osipenko A.A., Volkovich V.A. Electrochemical behavior of uranium–palladium alloys in molten eutectic mixture of lithium, potassium and cesium chlorides // AIP Conference Proceedings 2022. 2466. № 1. P. 050033.
  12. Okamoto H. Pd–U (Palladium–Uranium) // Journal of Phase Equilibria. 1992. 13. № 2. P. 222–223.
  13. Parnell D.G., Brett N.H., Haines H.R., Potter P.E. Phase relationships in the ternary system U–Nd–Pd // J. Less Common Metals. 1986. 118. № 1. P. 141–152.
  14. Zolotarev D.A., Nikitin D.I., Polovov I.B. Electrode processes in 3LiCl–2KCl–UCl3 melts: Investigation of temperature and uranium concentration influence // AIP Conference Proceedings 2019. 2174. P. 020276.
  15. Никитин Д.И., Половов И.Б., Щетинский А.В., Дедюхин А.С., Волкович В.А., Ребрин О.И. Процессы анодного растворения сплавов U–Pd в расплавах 3LiCl–2KCl–UCl3 // Сборник трудов семинара “Электрохимия в распределенной и атомной энергетике”. Нальчик. Ажур. 2022. С. 294–297.
  16. Hames A.L., Paulenova A., Willit J.L., Williamson M.A. Phase Equilibria Studies of the LiCl–KCl–UCl3 System // Journal Nuclear Technology. 2018. 203. № 3. P. 272–281.

© Д.И. Никитин, И.Б. Половов, О.И. Ребрин, А.В. Щетинский, А.С. Дедюхин, 2023

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».