Экстракция Цезия-137 из азотнокислых сред растворами каликс[4]арен-краун-6 эфиров в бис-тетрафторпропилкарбонате

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Изучены физико-химические и экстракционные свойства каликсарен-краун-эфиров: 1,3-альт-бис(октилокси)каликс[4]арен-крауна-6 (II) и его производных с о-фениленовым (I), метиленпропокси- (IV) и метилен(2,2,3,3-тетрафторпропокси)- (III) заместителями в краун-эфирном кольце. Растворы II в бис(2,2,3,3-тетрафторпропил)карбонате (БК-1) эффективно экстрагируют цезий из 3 моль/л азотной кислоты уже при концентрации 0.001 моль/л. Введение заместителей в краун-эфирное кольцо существенно снижает эффективность экстракции цезия, но повышает растворимость каликсарен-краун-эфиров в бис(2,2,3,3-тетрафторпропил)карбонате. Получены данные по растворимости каликсарен-краун-эфиров в воде и 3 моль/л азотной кислоте, распределению между органической и водной фазами и скорости взаимодействия с азотной кислотой. Каликсарен-краун-эфир I с о-фениленовым заместителем реагирует с 3 моль/л азотной кислотой примерно в 2 раза быстрее, чем дибензо-21-краун-7. Остальные исследованные каликсарен-краун-эфиры в аналогичных условиях с азотной кислотой не реагируют. Для молекул каликсарен-краун-эфиров, дибензо-21-крауна-7 (ДБ21К7) и их комплексов с катионом цезия проведено квантово-химическое моделирование, включающее оптимизацию геометрии структур и расчет колебательных частот. Расчетные значения ΔG0 комплексообразования лигандов с катионом цезия хорошо коррелируют с экспериментальными значениями логарифмов коэффициентов распределения lgDCs (за исключением соединения III с фторсодержащим заместителем). Растворы каликсарен-краун-эфиров в бис(2,2,3,3-тетрафторпропил)карбонате проявляют селективность к цезию и не экстрагируют из азотнокислых сред 152Eu и 241Am.

Об авторах

Т. С. Александров

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина; Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28; 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

Е. С. Бабитова

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина; Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28; 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

А. Н. Блохин

Институт высокомолекулярных соединений, Российская академия наук

Email: mkaravan@khlopin.ru
199004, Санкт-Петербург, Большой пр. В. О., д. 31

А. А. Бречалов

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина; Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28; 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

В. В. Еремин

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

Ю. Е. Ермоленко

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

М. Д. Караван

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина; Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28; 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

Е. В. Кенф

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28

Т. В. Мальцева

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28

А. С. Острась

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

В. В. Тимошенко

Санкт-Петербургский государственный университет

Email: mkaravan@khlopin.ru
199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

Л. И. Ткаченко

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина

Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28

И. В. Смирнов

Радиевый институт им. В.Г. Хлопина; Санкт-Петербургский государственный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: mkaravan@khlopin.ru
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28; 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7–9

Список литературы

  1. Стратегия развития ядерной энергетики России. М.: Росатом, 2023. 64 с.
  2. Логунов М.В., Ворошилов Ю.А., Бабаин В.А., Скобцов А.С. // Радиохимия. 2020. Т. 62. № 6. С. 463.
  3. Grüner B., Rais J., Seluckỳ P., Lučaníková M. // Boron Science: New Technologies and Applications / Ed. N.S. Hosmane. CRC, 2016. P. 463.
  4. Ворошилов Ю.А., Логунов М.В., Смольянихин К.В., Яковлев Н.Г. // Вопр. радиац. безопасности. 2013. № 2. P. 23.
  5. Кощеева А.М., Родин А.В., Ананьев А.В. // Радиохимия. 2023. Т. 65. № 4. С. 303–309.
  6. Smirnov I.V., Karavan M.D., Kenf E.V., Tkachenko L.I., Timoshenko V.V., Brechalov A.A. et al. // Solvent Extr. Ion Exch. 2022. Vol. 40. N 7. P. 756.
  7. Mátel Ľ., Bilbao T. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 1989. Vol. 137. N 3. P. 183.
  8. Ripon R.I., Begum Z.A., Rahman I.M.M. // Microchem. J. 2024. Vol. 199. Article 110161.
  9. Ungaro R., Casnati A., Ugozzoli F., Pochini A., Dozol J.-F., Hill C., Rouquette H. // Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1994. Vol. 33. P. 1506.
  10. Roach B.D., Neil W.J., Duncan N.C., Laetitia H. // Solvent Extr. Ion Exch. 2014. Vol. 33. N 2. P. 134.
  11. Simonnet M., Miyazaki Y., Suzuki S., Yaita V. // Solvent Extr. Ion Exch. 2019. Vol. 37. P. 81.
  12. Wang J., Zhuang S. // Nucl. Eng. Technol. 2020. Vol. 52. N 2. P. 328.
  13. Kumar V., Sharma J.N., Achuthan P.V., Hubli R.C. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2014. Vol. 299. P. 1547.
  14. Khan P.N., Pahan S., Sengupta A., Tessy V., Singhadeb A.K., Ali S.M. // J. Mol. Liq. 2024. Vol. 397. Article 124064.
  15. Jagasia P., Mohapatra P.K., Dhami P.S., Patil A.B., Adya V.C., Sengupta A. et al. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2014. Vol. 302. N 2. P. 1087.
  16. Wang J., Chen J., Shan J. // Solvent Extr. Ion Exch. 2015. Vol. 33. P. 249.
  17. Zhang A., Hu Q. // Sep. Sci. Technol. 2017. Vol. 52. N 10. P. 1670.
  18. Patra K., Sengupta A., Mishra R.K., Mittal V.K., Valsala T.P., Kaushik C.P. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2022. Vol. 331. N 3. P. 1473.
  19. Babain V., Alyapyshev M., Еkberg С., Todd T. // Solvent Extr. Ion Exch. 2023. Vol. 41. N 3. P. 253.
  20. Percec V., Bera T.K., De B.B., Sanai Y., Smith J., Holerca M.N., Barboiu B. // J. Org. Chem. 2001. Vol. 66. P. 2104.
  21. Adamo C., Barone V. // J. Chem. Phys. 1999. Vol. 110. N 13. P. 6158.
  22. Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. Vol. 7. P. 3297.
  23. Leininger T., Nicklass A., Kuechle W., Stoll H., Dolg M., Bergner A. // Chem. Phys. Lett. 1996. Vol. 255. P. 274.
  24. Caldeweyher E., Bannwarth C., Grimme S. // J. Chem. Phys. 2017. Vol. 147. Article 034112.
  25. Barone V., Cossi M. // J. Phys. Chem. A. 1998. Vol. 102. N 11. P. 1995.
  26. Chemcraft–graphical software for visualization of quantum chemistry computations. Version 1.8, build 682. https://www.chemcraftprog.com
  27. Smirnov I.V., Stepanova E.S., Tyupina M.Y., Ivenskaya N.M., Zaripov S.R., Kleshnina S.R. et al. // Macroheterocycles. 2017. Vol. 10. N 2. P. 196.
  28. Sharma J.N., Kumar A., Kumar V., Pahan S., Janardanan C., Tessi V., Wattal P.K. // Sep. Purif. Technol. 2014. Vol. 135. P. 176.
  29. Jagasia P., Ansari S.A., Raut D.R., Dhami P.S., Gandhi P.M., Kumar A., Mohapatra P.K. // Sep. Purif. Technol. 2016. Vol. 170. P. 208.
  30. Raut D.R., Mohapatra P.K., Choudhary M.K., Nayak S.K. // J. Membr. Sci. 2013. Vol. 429. P. 197.
  31. Patra K., Sadhu B., Sengupta A., Patil C.B., Mishra R.K., Kaushik C.P. // RSC Adv. 2021. Vol. 11. P. 21323.
  32. Jagasia P., Mohapatra P.K., Dhami P.S., Gandhi P.M., Wattal P.K. // Sep. Sci. Technol. 2014. Vol. 49. P. 2151.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».